[論文レビュー] First-principles study of phononic thermal transport in monolayer C3N: a comparison with graphene

Yan Gao, Haifeng Wang+5 more|arXiv (Cornell University)|Sep 26, 2017

Thermal properties of materials参考文献 1被引用数 8

ひとこと要約

この第一原理的研究では、密度汎関数理論とフォノンボルツマン輸送方程式を用いて、モノレイヤーC3Nにおけるフォノニック熱輸送を、グラフェンと比較して調査している。室温におけるC3Nの固有格子熱伝導率は380 W/mKと算出されたが、これはグラフェンの3550 W/mKに比べて著しく低い。これは、強固なフォノン非調和性と群速度の低下に起因するが、他の2次元材料に比べて高い熱伝導率を示すにもかかわらずである。

ABSTRACT

Very recently, a new graphene-like crystalline, hole-free, 2D-single-layer carbon nitride C3N, has been fabricated by polymerization of 2,3-diaminophenazine and used to fabricate a field-effect transistor device with an on-off current ratio reaching (Adv. Mater. 2017, 1605625). Heat dissipation plays a vital role in its practical applications, and therefore the thermal transport properties need to be explored urgently. In this paper, we perform first-principles calculations combined with phonon Boltzmann transport equation to investigate the phononic thermal transport properties of monolayer C3N, and meanwhile, a comparison with graphene is given. Our calculated intrinsic lattice thermal conductivity of C3N is 380 W/mK at room temperature, which is one order of magnitude lower than that of graphene (3550 W/mK at 300 K), but is greatly higher than many other typical 2D materials. The underlying mechanisms governing the thermal transport were thoroughly discussed and compared to graphene, including group velocities, phonon relax time, the contribution from phonon branches, phonon anharmonicity and size effect. The fundamental physics understood from this study may shed light on further studies of the newly fabricated 2D crystalline C3N sheets.

研究の動機と目的

• ナノエレクトロニクスデバイスにおける実用的熱管理を目的として、新規に合成された2次元カーボンナイトライドであるモノレイヤーC3Nの固有格子熱伝導率を評価すること。
• グラフェン（優れた熱的性質を示す基準となる2次元材料）と比較することで、C3Nにおけるフォノニック熱輸送を支配するメカニズムを理解すること。
• 群速度、緩和時間、モード分岐寄与、非調和性、サイズ効果が熱伝導率に与える役割を分析すること。
• 将来の材料設計およびデバイス応用に向けた、新規2次元結晶C3Nの熱輸送挙動に関する基礎的知見を提供すること。

提案手法

• モノレイヤーC3Nおよびグラフェンの調和的および非調和的力定数を計算するために、密度汎関数理論（DFT）を用いた。
• 調和的力定数を用いてフォノン分散関係および群速度を計算した。
• 緩和時間近似を用いたフォノンボルツマン輸送方程式（BTE）を適用し、熱伝導率を決定した。
• 反復的BTE解法を用いてフォノン-フォノン散乱を考慮し、緩和時間を抽出した。
• 周波数および波数依存性を含めた、異なる分岐からのフォノン寄与の比較的分析を実施した。
• 境界散乱の影響を理解するために、有限サイズ系における熱伝導率をシミュレートすることでサイズ効果を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 室温におけるモノレイヤーC3Nの固有格子熱伝導率はどの程度か？
• RQ2 C3Nにおけるフォノニック熱輸送は、グラフェンと定量的および定性的にどのように比較できるか？
• RQ3 熱伝導率を支配する主要な微視的メカニズム（群速度、フォノン寿命、非調和性、分岐寄与など）は何か？
• RQ4 サイズ効果は、C3Nとグラフェンとで熱伝導率にどのように影響を与えるか？
• RQ5 C3Nが高次元的対称性と2次元的性質を有するにもかかわらず、熱伝導率がグラフェンと著しく異なる理由は何か？

主な発見

• 室温（300 K）におけるモノレイヤーC3Nの固有格子熱伝導率は380 W/mKであり、これはグラフェンの3550 W/mKに比べて1桁低い。
• C3Nにおけるフォノン群速度は、N原子の質量が重く、結合環境が変化しているため、グラフェンに比べて顕著に低下している。
• C3Nにおけるフォノン非調和性が強く、フォノン緩和時間が短くなる。これは熱伝導率を低下させる主な要因である。
• C3Nおよびグラフェンの両者において、アコースティックフォノン分岐が熱輸送に最も寄与しているが、C3Nでは群速度の低下により、その寄与効率が劣っている。
• サイズ効果は、C3Nにおいてグラフェンよりも顕著であり、小さなナノ構造では境界散乱に対してより敏感であることが示唆された。
• 熱伝導率が低いにもかかわらず、C3Nは多くの従来の2次元材料に比べて高い熱伝導率を示しており、熱管理用途への応用可能性を示している。