[論文レビュー] Floquet engineering of strongly-driven excitons in monolayer tungsten disulfide

Yuki Kobayashi, Christian Heide+5 more|arXiv (Cornell University)|Oct 31, 2022

2D Materials and Applications被引用数 14

ひとこと要約

本研究では、0.3 V/nmに達する中赤外レーザーパルスを用いて、モノレイヤーWSe2における励起子の強場フロケット工学を実証した。1s励起子共鳴に著しく大きな140 meVのブルーシフトを達成し、暗黒状態の2p励起子から生じる光に着衣されたサイドバンドを明らかにした。時間分解透過吸収分光法と2次元時間発展シュレーディンガー方程式（2D-TDSE）シミュレーションを用いて、実空間における励起子波束のダイナミクスを再構成し、準連続状態領域における場による拡散化と干渉を示した。これにより、2次元材料における励起子状態のサブサイクル制御が可能となった。

ABSTRACT

Interactions of quantum materials with strong-laser fields can induce exotic nonequilibrium electronic states. Monolayer transition-metal dichalcogenides, a new class of direct-gap semiconductors with prominent quantum confinement, offer exceptional opportunities toward Floquet engineering of quasiparticle electron-hole states, or excitons. Strong-field driving has a potential to achieve enhanced control of electronic band structure, thus a possibility to open a new realm of exciton light-matter interactions. However, experimental implementation of strongly-driven excitons has so far remained out of reach. Here, we use mid-infrared laser pulses below the optical bandgap to excite monolayer tungsten disulfide up to a field strength of 0.3 V/nm, and demonstrate strong-field light dressing of excitons in the excess of a hundred millielectronvolt. Our high-sensitivity transient absorption spectroscopy further reveals formation of a virtual absorption feature below the 1s-exciton resonance, which is assigned to a light-dressed sideband from the dark 2p-exciton state. Quantum-mechanical simulations substantiate the experimental results and enable us to retrieve real-space movies of the exciton dynamics. This study advances our understanding of the exciton dynamics in the strong-field regime, and showcases the possibility of harnessing ultrafast, strong-field phenomena in device applications of two-dimensional materials.

研究の動機と目的

• 2次元遷移金属ジ chalcogenideにおける励起子ダイナミクスの強場領域を探索し、従来の光物質相互作用モデルが破綻する領域を解明すること。
• 試料損傷やコherent検出法の必要性といった課題を克服し、コherentで場駆動の励起子状態をプローブすること。
• 強力な中赤外駆動下で、特に光学的ダークな2p励起子状態からの光に着衣された励起子サイドバンドを実験的に観測・特徴づけること。
• ab initio量子シミュレーションを用いて実験観測を検証し、実空間における励起子波束の時間発展を再構成すること。
• ペタヘルツ領域における超高速オプトエレクトロニクス素子へのサブサイクル制御の可能性を確立すること。

提案手法

• モノレイヤーWS2におけるコherent励起子遷移を駆動するため、4–7 µmの中赤外ポンプパルス（最大0.3 V/nm）を用いた。
• 可視光プローブパルスを用いた時間分解透過吸収分光法により、スペクトルシフトとサイドバンドを通じて光に着衣された効果を検出した。
• Keldyshポテンシャルを用いた2次元時間発展シュレーディンガー方程式（2D-TDSE）シミュレーションを実施し、強場駆動下での励起子ダイナミクスをモデル化した。
• 簡略化された1s–2pモデルと比較することで、束縛状態-束縛状態および束縛状態-連続状態カップリングの寄与を分離した。
• レーザー励起下での確率密度の二乗の時間発展をシミュレートすることで、実空間における励起子波束の時間発展を再構成した。
• 時間分解透過吸収信号のスペクトル解析を用いて、AC-Starkシフトを抽出し、ダークな励起子状態からの仮想サイドバンドを同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 0.3 V/nmの強力な中赤外場は、弱場AC-Starkシフト領域を超えて、モノレイヤーWSe2における励起子に測定可能な光に着衣効果を引き起こすか？
• RQ2 強場励起下で、暗黒2p励起子状態が光に着衣されたサイドバンドを形成するにあたり果たす役割は何か？
• RQ3 束縛状態-束縛状態および束縛状態-連続状態カップリングは、強場領域における観測されたスペクトル特徴にどのように寄与しているか？
• RQ4 2D-TDSEシミュレーションは、さまざまな場強度において実験的透過吸収スペクトルを正確に再現できるか？
• RQ5 サブサイクルレーザー駆動下における励起子波束の実空間的発展はどのようなものか？低強度および高強度領域でどのように異なるか？

主な発見

• 0.3 V/nmの場強度下で、1s励起子共鳴に約140 meVの異常なブルーシフトが観測され、以前の報告を1桁以上上回った。
• 1s励起子共鳴の下方に位置する新たな仮想吸収特徴が、ダーク2p励起子状態からの光に着衣されたサイドバンドであると特定され、スペクトル解析およびシミュレーションで裏付けられた。
• 2D-TDSEシミュレーションは、すべての場強度において実験的透過吸収スペクトルを正確に再現したが、簡略化された1s–2pモデルは連続状態カップリングを欠いているため、高強度領域で失敗した。
• 0.25 V/nmの場強度下で、励起子波束は1レーザー周期の半分の時間内に拡散化し、重心運動と束縛状態と準連続状態の干渉による複数の節構造を示した。
• シミュレーションにより、高強度領域でAC-Starkシフト（束縛状態-束縛状態カップリング）と動的フランツ＝ケルディッシュ効果（束縛状態-連続状態カップリング）が共存していることが明らかになった。また、ポテンシャル中心に一部の励起子が局在化したまま残存していた。
• 本研究では、2次元材料における励起子のサブサイクル制御の可能性を実証した。これにより、ペタヘルツ速度の電気吸収モジュレータや、モノレイヤーTMDにおける高調波生成の強化への道筋が開かれた。