[論文レビュー] Fluorescence Intermittency of A Single Quantum System and Anderson Localization

Xiang Xia, R. Silbey|arXiv (Cornell University)|Jan 5, 2006

Semiconductor Quantum Structures and Devices参考文献 2被引用数 3

ひとこと要約

本稿では、単一の量子ドットおよび分子における蛍光の間欠的発光が、ランダムな環境的相互作用によって引き起こされるアンドリュー・ローカリゼーションに起因することを提案している。タイトバインディングハミルトニアンを用いて、普遍的なオンタイム統計が得られ、強固な指数 $ m_{\text{on}} = -2 $ を示す。これは量子デローカリゼーションおよびトンネル効果のダイナミクスによって、温度に依存しないブリンクイングを説明する。

ABSTRACT

The nature of fluorescence intermittency for semiconductor quantum dots (QD) and single molecules (SM) is proposed as a manifestation of Anderson localization. The power law like distribution for the \emph{on} time is explained as due to the interaction between QD/SM with a random environment. In particular, we find that the \emph{on}-time probability distribution behaves differently in localized and delocalized regimes. They, when properly scaled, are \emph{universal} for different QD/SM systems. The \emph{on}-time probability distribution function in the delocalized QD/SM regime can be approximated by power laws with exponents covering $-2\le m <0$. QD/SM switches to a dark (\emph{off}) state when a charge of QD/SM hops into the trap states, which becomes localized after stabilization by the surrounding matrix.

研究の動機と目的

• 単一の量子ドットおよび分子における蛍光の間欠的発光（FI）の起源を、アンドリュー・ローカリゼーションに根ざした量子現象として説明すること。
• 古典的拡散モデルとは矛盾する、温度に依存しないべき乗則的オンタイム分布（指数 $ m_{\text{on}} \approx -2 $）の謎を解明すること。
• 異常拡散や二次ポテンシャルの仮定に依存しない、微視的量子力学的ハミルトニアンモデルを構築すること。
• 特徴的な寿命 $ t_0 = 1/\Gamma_0 $ によるスケーリングを通じて、異なる系において普遍的なオンタイム確率分布関数を確立すること。
• 局在化したトラップ状態からの量子トンネル効果による回復をモデル化することで、オンタイムとオフタイムの統計を区別すること。

提案手法

• ランダムな局所的エネルギー $ \varepsilon_j $ および結合項 $ v_j $ を持つタイトバインディングハミルトニアンを定式化し、QD/SM と不規則な環境をモデル化する。
• ゼロ次近似のグリーン関数 $ G_d^{(0)}(\omega) = 1/(\omega - \omega_d + i\eta) $ および自己エネルギー $ \Sigma_s(\omega) $ を用いて、再結合エネルギーおよび崩壊レート $ \Gamma $ を計算する。
• オンタイム分布 $ P_{\text{on}}(t) \propto t^{-1/2} \exp(-\sqrt{4\pi\gamma_0 t}) $ を導出し、長時間においてべき乗則的挙動（指数 $ -1/2 $）を示し、普遍的極限では $ -2 $ に近づくことを示す。
• オフタイムの回復を量子トンネル効果でモデル化し、$ P_{\text{off}}(t) \propto t^{-m_{\text{off}}} $ とし、$ m_{\text{off}} = 1 + \sqrt{m_d^* E_{\text{ion}} / (m_t^* E_t)} $ と表す。これは有効質量および誘電率に依存する。
• ローカリゼーションのスケーリング理論を適用し、異なるQD/SM系においてもオンタイム統計が普遍的であることを示す。これは微視的詳細に依存しない。
• 有効質量理論を用いて波動関数および崩壊レートをモデル化し、$ \gamma_{\text{off}}(r) \propto \exp(-2r/b) $ とし、べき乗則的オフタイム分布を導く。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 なぜ単一発光体におけるオンタイム分布が、温度に依存せず指数が $ -2 $ に近いべき乗則に従うのか？
• RQ2 エネルギー空間における古典的拡散または異常拡散に依存せずに、蛍光の間欠的発光をどのように説明できるか？
• RQ3 異なる量子ドットおよび単一分子系において観測されるオンタイム統計の普遍性の量子力学的起源は何か？
• RQ4 なぜ実験ではオンタイムとオフタイムの指数が異なり、拡散に基づくモデルの予測とは食い違うのか？
• RQ5 不規則な環境中における電子状態のアンドリュー・ローカリゼーションが、間欠的発光ダイナミクスをどのように引き起こすのか？

主な発見

• オンタイム確率分布関数 $ P_{\text{on}}(t) $ は中間時間において指数 $ -1/2 $ のべき乗則的領域を示し、長時間の普遍的極限では $ -2 $ に近づく。
• 特徴的な寿命 $ t_0 = 1/\Gamma_0 $ によるスケーリングを施すと、オンタイム分布は系固有のパラメータに依存せず普遍的になる。
• オフタイム分布 $ P_{\text{off}}(t) \propto t^{-m_{\text{off}}} $ の指数 $ m_{\text{off}} = 1 + \sqrt{m_d^* E_{\text{ion}} / (m_t^* E_t)} $ は、有効質量およびイオン化エネルギーに依存する。
• モデルは $ m_{\text{on}} = -2 $ が量子デローカリゼーションおよび不規則性に起因する普遍的特徴であることを説明し、異常拡散に起因するものではないことを示している。
• 理論は $ m_{\text{on}} $ と $ m_{\text{off}} $ が異なる可能性を予測しており、実験観測（$ m_{\text{on}} \approx -2 $、$ m_{\text{off}} \approx -1.6 $ から $ -2.0 $）と整合する。
• $ P_{\text{on}}(t) $ のストレッチド指数的尾ていは、完全に不規則性の強さ $ W/\langle v(r) \rangle $ に依存する純粋な量子効果であり、古典的緩和とは無関係である。