[論文レビュー] Foerster resonance energy transfer rate and local density of optical states are uncorrelated in any dielectric nanophotonic medium

Martijn Wubs, Willem L. Vos|University of Twente Research Information|Jul 22, 2015

Photonic and Optical Devices参考文献 59被引用数 31

ひとこと要約

この論文は、正確な解析的手法を用いて、誘電体ナノフォトニクス系におけるフォーラー共鳴エネルギー移動（FRET）率が、局所的光学状態密度（LDOS）と根本的にならかに関係しないことを示している。これは、環境が自発的放出を強く変化させても同様に成り立つ。正確なおよび近似されたグリーン関数形式を用いて、著者らはFRETが周波数依存のLDOSに依存せず、静的双極子-双極子相互作用と、グリーン関数の虚部に関する広帯域積分にのみ依存することを示し、長年の実験的不一致を解消した。

ABSTRACT

Motivated by the ongoing debate about nanophotonic control of Foerster resonance energy transfer (FRET), notably by the local density of optical states (LDOS), we study an analytic model system wherein a pair of ideal dipole emitters - donor and acceptor - exhibit energy transfer in the vicinity of an ideal mirror. The FRET rate is controlled by the mirror up to distances comparable to the donor-acceptor distance, that is, the few-nanometer range. For vanishing distance, we find a complete inhibition or a four-fold enhancement, depending on dipole orientation. For mirror distances on the wavelength scale, where the well-known `Drexhage' modification of the spontaneous-emission rate occurs, the FRET rate is constant. Hence there is no correlation between the Foerster (or total) energy transfer rate and the LDOS. At any distance to the mirror, the total energy transfer between a closely-spaced donor and acceptor is dominated by Foerster transfer, i.e., by the static dipole-dipole interaction that yields the characteristic inverse-sixth-power donor-acceptor distance dependence in homogeneous media. Generalizing to arbitrary inhomogeneous media with weak dispersion and weak absorption in the frequency overlap range of donor and acceptor, we derive two main theoretical results. Firstly, the spatially dependent Foerster energy transfer rate does not depend on frequency, hence not on the LDOS. Secondly the FRET rate is expressed as a frequency integral of the imaginary part of the Green function. This leads to an approximate FRET rate in terms of the LDOS integrated over a huge bandwidth from zero frequency to about 10 times the donor emission frequency, corresponding to the vacuum-ultraviolet. Even then, the broadband LDOS hardly contributes to the energy transfer rates. We discuss practical consequences including quantum information processing.

研究の動機と目的

• ナノフォトニクス環境におけるフォーラー共鳴エネルギー移動（FRET）率が局所的光学状態密度（LDOS）に依存するかという、矛盾する実験報告を解消すること。
• 分散と吸収が弱い不均一な誘電体媒質におけるFRETの厳密な理論的枠組みを確立すること。
• FRET率がLDOSの設計によって制御可能かどうか、ナノフォトニクス応用で一般的に仮定されている点を検証すること。
• LDOS近似を超えて、グリーン関数およびその周波数積分がFRETダイナミクスを支配する役割を明確にすること。

提案手法

• 理想の鏡の近くにおけるドナー-アクセプター双極子対の解析的モデル化により、FRETダイナミクスを自発的放出効果から分離する。
• グリーン関数の虚部を用いた正確なFRET率の導出。これは、ドナーよりも10倍の周波数まで広帯域にわたる周波数積分として表現される。
• 静的グリーン関数の高周波数および低周波数近似の開発により、精度と物理的妥当性を評価する。
• 正弦積分関数と漸近展開を用いて、均一媒質および鏡の影響を受ける媒質における振動的グリーン関数成分の積分を評価する。
• LDOS近似と正確な式との比較により、特に数ナノメートル領域での誤差の範囲を定量化する。
• λ = 628 nmにおける転送率の数値評価により、距離依存的挙動を可視化し、理論的予測の妥当性を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 誘電体ナノフォトニクス構造におけるフォーラー共鳴エネルギー移動（FRET）率は、局所的光学状態密度（LDOS）と相関するか？
• RQ2 多くのナノフォトニクス設計で仮定されているように、FRETはLDOSの設計によって純粋に制御可能か？
• RQ3 LDOSに依存しない電磁場環境に対するFRET率の関数的依存性は何か？
• RQ4 鏡の近くのような強い場の不均一性を示す系において、LDOS近似のFRETに対する正確さはいかほどか？
• RQ5 ドナーエミッション周波数を超えるグリーン関数の広帯域寄与が、FRET率にどの程度影響を及ぼすか？

主な発見

• FRET率はドナー発光周波数におけるLDOSとは独立しており、広く信じられている直接相関の仮定に反する。
• 鏡の近くでLDOSが4倍増加するか完全に抑制されるなど、強いLDOS変化が生じても、関連する周波数範囲で平均化するとFRET率は変化しない。
• FRET率は、ドナーフレーケンシーの10倍まで広がる周波数帯域にわたるグリーン関数の虚部の周波数積分にのみ依存し、特定周波数におけるLDOSには依存しない。
• LDOS近似は相対誤差が (Ωr_da n/c)^5 のスケーリングを示し、帯域幅と距離の積が小さい場合にのみ高い正確性を持つことが確認された。
• 数ナノメートルの距離では、FRET率はLDOSにかかわらず静的双極子-双極子相互作用に支配され、r_da^(-6) の依存性を示す。
• λ = 628 nmにおける数値シミュレーションにより、LDOSが顕著に変化する波長スケールの鏡距離においてもFRET率が一定であることが確認され、相関の欠如をさらに裏付けた。