[論文レビュー] Formation of solitary microstructure and ablation into transparent dielectric by a subnanosecond laser pulse

V. A. Khokhlov, N. A. Inogamov+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 29, 2018

Laser-Ablation Synthesis of Nanoparticles参考文献 19被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、透明な誘電体（水および酸化ケイ素）中における金の準ナノ秒レーザー焼入れをマルチスケールシミュレーションを用いて調査し、臨界を超えた流体状態が表面障壁の制限を克服して直接拡散駆動型ナノ粒子（NP）形成を可能にすることを明らかにした。主な発見として、急速な拡散と表面張力の低減により、レイリー＝タイラー不安定性が抑制され、NPの生成収率が向上し、超短パルスと比較して焼入れの安定性が1桁向上した。

ABSTRACT

Laser ablation in liquid (LAL) is important technique used for formation of nanoparticles (NP). The LAL processes cover logarithmically wide range of spatiotemporal scales and is not fully understood. The NP produced by LAL are rather expensive, thus optimization of involved processes is valuable. As the first step to such optimizations more deep understanding is necessary. We employ physical models and computer simulations by thermodynamic, hydrodynamic, and molecular dynamics codes in this direction. Absorbing light metal expanding into transparent solid or liquid dielectrics is considered. We analyze an interplay between diffusion, hydrodynamic instability, and decrease of surface tension down to zero value caused by strong heating and compression transferring matter into state of overcritical fluids. The primary NPs appear during expansion and cooling of diffusion zone when pressure in this zone drops below critical pressure for a metal. Long evolution from the overcritical states to states below a critical point for a metal and down to critical point of liquid and deeply down to surrounding pressure of 1 bar is followed. Conductive heating of liquid from hot metal is significant.

研究の動機と目的

• 透明な誘電体における焼入れの初期段階のダイナミクスを理解すること、特に気泡の発生以前の一次ナノ粒子（NP）の形成を対象とする。
• 準ナノ秒パルス（50 ps）が、超短パルス（100 fs）と比較してNP核形成および成長に与える影響を、熱力学的および流体力学的効果に注目して調査すること。
• 臨界を超えた流体状態、表面張力の低減、および強化された拡散が効率的なNP形成に果たす役割を分析すること。
• レイリー＝タイラー不安定性（RTI）に対する焼入れの安定性を定量的に評価し、NPのサイズおよび分布に与える影響を検討すること。

提案手法

• 準ナノ秒パルスに対して、1温度（1T）流体力学（1T-HD）および分子動力学（MD）シミュレーションを用い、熱伝導率および相転移を含めた。
• パルス強度をガウス型分布 $ I(t) = I_0 \exp(-t^2 / \tau_L^2) $ で定義し、$ \tau_L = 50 $ ps として、吸収エネルギー密度 $ F_{\text{abs}} $ を1 J/cm²まで変化させた。
• 金と誘電体（水／酸化ケイ素）の界面をシミュレートし、接触境界（CB）における温度、密度、圧力、原子の拡散を追跡した。
• 金における臨界状態から臨界を超えた流体状態への遷移をモデル化し、表面張力がゼロに低下することで、凝縮相からの直接的拡散が可能になることを示した。
• レイリー＝タイラー不安定性（RTI）と拡散によるなめらかさの競合を分析し、RTIの成長は $ l \propto t^2 $ に比例し、拡散は $ l \propto t^{1/2} $ に比例するとした。
• 接触境界（CB）の速度の時間変化を追跡し、指数関数的減速 $ v_{\text{CB}} \propto \exp(-t / t_{\text{dec}}) $ を示した。ここで $ t_{\text{dec}} \approx 0.5{-}1 $ ns であった。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 準ナノ秒レーザー焼入れ（50 ps）は、超短パルス（100 fs）と比較して、透明な誘電体内における一次ナノ粒子の形成にどのように影響を与えるか？
• RQ2 臨界を超えた流体状態への遷移が、直接的拡散を可能にし、表面張力の障壁を排除することでNP核形成に果たす役割は何か？
• RQ3 なぜ準ナノ秒パルスでは、超短パルスと比較してレイリー＝タイラー不安定性（RTI）に対する焼入れの安定性が顕著に高いのか？
• RQ4 金と水との間の熱拡散率の違いが、界面における熱伝達および加熱層の厚さにどのように影響を与えるか？
• RQ5 強化された拡散が初期焼入れ段階でRTIをどれほど抑制するか、そしてその影響がNPのサイズおよび分布にどのように現れるか？

主な発見

• 準ナノ秒レーザーパルス後、接触境界（CB）の減速は、e-減衰時間 $ t_{\text{dec}} \approx 0.5{-}1 $ ns で指数関数的に進行し、シミュレーション全体で一貫性を示した。
• 最大のCB変位は約1 μmに制限されており、焼入れダイナミクスが局所的であることを示している。
• $ F_{\text{abs}} \sim 1 $ J/cm² の条件下で、CBにおける金は最大で $ \sim 10^5 $ K の温度に達し、密度は $ \sim 1 $ g/cm³ まで低下し、臨界を超えた流体状態に入った。
• 臨界を超えた状態では表面張力が消失し、凝縮相からの直接的拡散が可能になり、蒸発／溶解の障壁を回避できるようになった。
• 初期段階では拡散がRTIを上回り、$ l \propto t^{1/2} $ のスケーリングに従うため、短い減速期間中にRTIの成長が抑制された。
• 準ナノ秒パルスによる焼入れは、超短パルスと比較して、RTIに対する安定性が約1桁向上しており、減速期間が短く、拡散による安定化が強化されているためである。