[論文レビュー] Fracture and fatigue of entangled and unentangled polymer networks

Dongchang Zheng, Shaoting Lin+2 more|arXiv (Cornell University)|Dec 23, 2021

Cellular Mechanics and Interactions被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、ポリアクリルアミド水ゲルをモデル系として用い、鎖のねじれがポリマー網状構造の破壊および疲労挙動に与える影響を調査した。ねじれを持つ網状構造は、亀裂近傍でのエネルギー散逸という新規メカニズムにより、破壊靭性が疲労閾値の最大16倍に達するのに対し、ねじれのない網状構造は構造的不完全性があるにもかかわらず、破壊靭性と疲労閾値が同等であることが明らかになった。

ABSTRACT

Entanglement of polymer chains is ubiquitous in elastomers, gels, and biological tissues. While the effects of chain entanglement on elasticity and viscoelasticity of polymer networks have been intensively studied, it remains elusive how chain entanglement affects fracture and fatigue of polymer networks. In this paper, using polyacrylamide hydrogels as a model material, we systematically compare fracture toughness and fatigue threshold of polymer networks with various levels of chain entanglement. We find that the fracture toughness and fatigue threshold of an unentangled polymer network are almost the same, although the unentangled polymer network still contains non-ideal features including topological defects (i.e., dangling chains and cyclic loops) and structural heterogeneity (i.e., non-uniform chain lengths and non-uniform functionalities). In contrast, the fracture toughness of an entangled polymer network can be over ten times (up to 16 times) higher than its fatigue threshold, indicating substantial toughness enhancement due to chain entanglement. Different from the conventional toughness enhancement due to bulk dissipation of polymer networks, the toughness enhancement by chain entanglement requires low stress-stretch hysteresis (<10%) of the bulk entangled polymer networks. We attribute the toughness enhancement in entangled polymer networks to a new dissipation mechanism, near-crack dissipation, which is possibly induced by pull-out of chains and delocalized damage of chains around the crack tip.

研究の動機と目的

• 鎖のねじれがポリマー網状構造の破壊および疲労挙動に果たす役割を理解すること。
• ねじれありとねじれなしのポリマー網状構造における破壊靭性と疲労閾値を比較すること。
• ねじれネットワークにおける靭性向上に寄与する背後にある散逸メカニズムを同定すること。
• ねじれネットワークにおける靭性向上のメカニズムが、体積粘弾性散逸か、局所的メカニズムかを特定すること。

提案手法

• 架橋密度を変化させることで、鎖のねじれ度合いを制御したポリアクリルアミド水ゲルを合成した。
• 単軸引張試験を実施し、繰り返し荷重下での破壊靭性と疲労閾値を測定した。
• 体積エネルギー散逸を評価するため、応力-ひずみヒステリシスを定量した。
• 顕微鏡観察と機械的モデリングを用いて、亀列先端部の解析を行い、亀裂近傍での散逸メカニズムを推定した。
• ぶら下がり鎖やループ欠陥などの構造的特徴を、ねじれのないネットワークの機械的特性と関連づけた。
• 制御されたネットワーク構造を用いて、ねじれの影響を他の非理想的要因から分離した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 鎖のねじれは、ポリマー網状構造の破壊靭性と疲労閾値にどのように影響を与えるか？
• RQ2 なぜねじれネットワークでは破壊靭性と疲労閾値の差が著しく大きいのに対し、ねじれなしネットワークではその差が小さいのか？
• RQ3 ねじれネットワークにおける靭性向上は、体積散逸によるものか、亀裂先端部近辺の局所的メカニズムによるものか？
• RQ4 応力-ひずみヒステリシスが10%未満であることが、鎖のねじれに起因する靭性向上を可能にする理由は何か？
• RQ5 ねじれのないネットワークに見られるトポロジカル欠陊や構造的不均一性は、破壊および疲労挙動にどのように影響を与えるか？

主な発見

• ねじれのないポリマー網状構造の破壊靭性は、その疲労閾値とほぼ同一であり、顕著な靭性向上がないことが示された。
• これに対して、ねじれのあるポリマー網状構造では、破壊靭性が疲労閾値の最大16倍に達するなど、顕著な靭性向上が見られた。
• この向上は、体積粘弾性散逸によるものではなく、鎖の引き抜きや亀裂先端部周辺の拡散的鎖損傷に起因する、新たなメカニズム「亀裂近傍散逸」によるものである。
• 亀裂近傍散逸メカニズムは、応力-ひずみヒステリシスが10%未満のネットワークでのみ有効であり、エネルギー散逸効率の臨界閾値を示している。
• トポロジカル欠陊や構造的不均一性が存在しても、ねじれのないネットワークは破壊と疲労の性能がバランスしている。
• これらの結果から、鎖のねじれは、従来の体積散逸とは異なる、局所的で亀裂先端特異的なエネルギー散逸経路を可能にすることが示唆された。