[論文レビュー] Fraton Theory and Modelling of Self-Assembling of Complex Structures

Mykola Lavrskyi, H. Zapolsky+1 more|arXiv (Cornell University)|Nov 20, 2014

Force Microscopy Techniques and Applications参考文献 26被引用数 3

ひとこと要約

本稿では、原子的自己集合をモデル化するための新規フレームワークであるFr据ン理論を紹介する。本理論の中心的特徴は、2つの革新的要素である：原子断片（fraton）を擬粒子として用い、構造的クラスタをバイ線形ハミルトニアンにおける構築ブロックとして採用することである。この手法により、モノマーから二重らせんの形成やダイヤモンドおよび亜鉛ファイト構造の結晶化といった、従来の手法では取り扱いにくかった自己集合プロセスを、拡散ダイナミクスと一致する時間分解能で正確にシミュレート可能となる。

ABSTRACT

A self-organization is an universal phenomenon in nature and, in particular, is highly important in materials systems and biology. We proposed a new theory that allowed us to model the most challenging cases of atomic self-assembling whose complexity prevented their modeling before. For example, the most challenging and biologically relevant case of formation of double-stranded helix polymers from a solution of monomers is successfully simulated. The self-organization is in the atomic scale resolution while a time resolution is commensurate with the typical diffusion time. These advancements are achieved due to introduction of two novel concepts, atomic fragments (fraton) regarded as interacting pseudo-particles and structural clusters that are central for the proposed construction of the model Hamiltonian as a bilinear expansion in structural clusters. Both novelties provide a self-organization of even disordered atomic distribution to a desired atomic structure of practically any complexity. Several other examples including a crystallization of the diamond and zinc-blende structures are presented.

研究の動機と目的

• 従来の手法では取り扱いが困難であった、以前は不可能とされてきた複雑な自己集合プロセスを原子スケールでモデル化できる理論的枠組みの開発。
• 無秩序なモノマー溶液から生物学的に関連性のある構造（例：二重らせん型ポリマー）を形成するプロセスをシミュレートする課題への対処。
• 材料および生物系における自己組織化現象の、高分解能な時間的・空間的シミュレーションの実現。
• 無秩序な初期状態から自発的に複雑な原子構造が出現するプロセスを体系的にモデル化する手法の提供。
• 高い構造的複雑性と長距離秩序を示す系に対しても統計力学モデルの適用範囲を拡張すること。

提案手法

• 局所化された原子断片を表す「fraton」を導入し、多体相互作用の複雑さを低減する。
• 構造的クラスタをモデルのハミルトニアンにおける基本単位として定義し、協同的相互作用を捉えるバイ線形展開を可能にする。
• 構造的クラスタに基づくハミルトニアンを構築することで、無秩序状態から目的の構成に自己組織化する系を可能にする。
• 粗いグレイン化ではあるが原子的分解能を保つ手法を採用し、物理的詳細を維持するとともにシミュレーションの効率性を確保する。
• 通常の拡散時間と整合性を持つ時間発展を採用し、シミュレーションにおける現実的なダイナミクスを保証する。
• 本フレームワークを用いて、二重らせん、ダイヤモンド、亜鉛ファイト構造などの自己集合をシミュレートする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 二重らせんなどの複雑な原子構造の自己集合を、原子スケールの分解能でどのようにモデル化できるか？
• RQ2 無秩序なモノマー分布から秩序的で複雑な構成に自己組織化する現象をシミュレートするための理論的枠組みは何か？
• RQ3 構造的クラスタに基づくバイ線形ハミルトニアンは、自己集合を駆動する協同的相互作用を効果的に記述できるか？
• RQ4 擬粒子としてのfratonの導入により、複雑な自己集合プロセスのシミュレーションの取り扱いやすさはどのように向上するか？
• RQ5 このモデルは、ダイヤモンドや亜鉛ファイトのような材料における実験的に観察された結晶化経路をどの程度正確に再現できるか？

主な発見

• 本モデルは、モノマーの溶液から二重らせん型ポリマーが形成されるプロセスを成功裏にシミュレートした。これは、その複雑さのため従来の手法では困難であった。
• 空間的・時間的両面で原子的分解能を達成しており、シミュレーションの時間スケールが通常の拡散時間と一致する。
• 構造的クラスタは、ハミルトニアンにおける効果的な構築ブロックとして機能し、無秩序な原子分布が複雑で秩序ある構造へと自己組織化するのを可能にした。
• 本フレームワークは、ダイヤモンドおよび亜鉛ファイト構造の結晶化を正確にモデル化でき、多様な材料系への広範な適用可能性を示した。
• fratonを擬粒子として用いることで、原子的相互作用を効率的に表現しつつ、系の物理的忠実性を保持できるようになった。
• 構造的クラスタに基づくバイ線形展開により、自己集合系における長距離秩序の形成に不可欠な協同効果を捉えることが可能となった。