[論文レビュー] Frequency chirped Fourier-Transform spectroscopy

Sergej Markmann, Martin Frankié+7 more|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2022

Advanced Fiber Laser Technologies被引用数 1

ひとこと要約

本論文では、線形ミラー移動の代わりに連続的に回転するミラーを用いることで、スペクトル分解能と時間分解能を分離する回転型フーリエ変換分光計を提案する。これにより、0.5 cm⁻¹のスペクトル分解能で1ミリ秒未塔の取得が可能となる。本システムは、1つの量子カスケードレーザー周波数結合を用いて、ドップラーシフトを受けて変換された結合を第二の結合として利用することで、ミリ秒スケールのデュアルコム分光を実現する。また、可視光から太もも周波数帯域にわたり広帯域で、FT分光法のジャッキノー、フェルレット、コンネスの利点を保持する。

ABSTRACT

Fast (sub-second) spectroscopy with high spectral resolution is of vital importance for revealing quantum chemistry kinetics of complex chemical and biological reactions. Fourier transform (FT) spectrometers can achieve high spectral resolution and operate at hundreds of ms time scales in rapid-scan mode. However, the linear translation of a scanning mirror imposes stringent time-resolution limitations to these systems, which makes simultaneous high spectral and temporal resolution impossible. Here, we demonstrate an FT spectrometer whose operational principle is based on continuous rotational, rather than linear, motion of the scanning mirror, decoupling the spectral resolution from the temporal one. This enables 0.5 cm${}^{-1}$ resolution on sub-ms time scales. Furthermore, we show that such rotational FT spectrometers can perform dual-comb spectroscopy with a single comb source, since the Doppler-shifted version of the comb serves as the second comb. In this way, we combine the advantages of dual-comb and FT spectroscopy using a single quantum cascade laser frequency comb as a light source. Our technique does not require any diffractive or dispersive optical elements and hence preserve the Jacquinot's-, Fellgett's-, and Connes'-advantages of FT spectrometers. The system supports a large optical bandwidth from visible to THz frequencies. The combination of a rotational delay line with collimated coherent or non-coherent light sources pave the way for FT spectrometers in applications where high speed, large optical bandwidth, and high spectral resolution are desired.

研究の動機と目的

• 従来の線形走査型フーリエ変換分光計における時間分解能とスペクトル分解能の根本的トレードオフを克服すること。
• 迅速な化学的・生物学的反応のリアルタイムモニタリングに適した高速・高分解能分光を実現すること。
• ドップラーシフトを受けて変換された結合を第二の結合として利用することで、1つの周波数結合光源を用いたデュアルコム分光を実証すること。
• 分散的または回折的要素を必要とせず、FT分光法の主な利点（ジャッキノー、フェルレット、コンネス）を保持すること。
• 可視光から太もも周波数帯域にわたり、コherentおよびincoherent光源と互換性があるコンactな広帯域FT分光計を開発すること。

提案手法

• 連続的に回転するミラーが光学パス差を変調する回転遅延ライン（RDL）を採用し、周波数チャープド干渉縞を生成する。
• 干渉縞は高速フォトディテクタで取得され、フーリエ変換を用いてスペクトルを復元する。
• 回転ミラーによって生じるドップラーシフトが第二の有効な周波数結合を生成し、1つの光源でデュアルコム分光を実現する。
• 光学パス差は回転角度とミラーの幾何形状によって制御され、スペクトル分解能はミラーのサイズと反射回数によって決定される。
• GPUを基盤とするリアルタイムデータ取得システムにより、干渉縞を高速に処理し、1ミリ秒未塔のフレームレートをサポートする。
• 低圧状態のメタン吸収線および低ファイネス度エタロンを用いた実験により、高いスペクトル分解能と時間分解能を実証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 回転ミラー機構は、フーリエ変換分光法におけるスペクトル分解能と時間分解能の分離を可能にするか？
• RQ2 ドップラーシフトを受けて変換された結合が第二の結合として機能する場合、1つの周波数結合光源がデュアルコム分光を可能にするか？
• RQ3 回転型FT分光計は、分散的または回折的要素を必要とせず、ジャッキノー、フェルレット、コンネスの利点を保持できるか？
• RQ4 量子カスケードレーザー周波数結合を用いた回転遅延ラインでは、実現可能なスペクトル分解能と時間分解能は何か？
• RQ5 可視光から太もも周波数帯域にわたり、高分解能かつ高速な広帯域分光が可能か？

主な発見

• 本システムは、0.5 cm⁻¹のスペクトル分解能を実現し、1ミリ秒未塔の取得時間を達成し、迅速な動的プロセスのリアルタイム分光が可能となる。
• 1つの量子カスケードレーザー周波数結合を用いて、ミリ秒スケールのデュアルコム分光が実証され、ドップラーシフトを受けて変換された結合が第二の結合として機能する。
• 回転遅延ラインは、FT分光法のジャッキノー、フェルレット、コンネスの利点を保持しており、分散的または回折的要素を必要としない。
• スペクトル分解能と時間分解能が分離されており、両方の分野で同時に高分解能を達成できる。これは、従来の線形走査型FT分光計では達成できない。
• 可視光から太もも周波数帯域にわたり広帯域動作を実現し、マルチソースのタイム multiplexing や同時運用により拡張が可能である。
• モーターを磁気浮上式に置き換えることで、取得速度を30 kHz（1スペクトルあたり33 µs）まで向上させることができ、反応モニタリングやインラインプロセス分析への応用が可能となる。