[論文レビュー] From absorption spectra to charge transfer in PEDOT nanoaggregates with machine learning

Loı̈c M. Roch, Semion K. Saikin+5 more|arXiv (Cornell University)|Sep 24, 2019

Conducting polymers and applications参考文献 54被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、多スケール計算ワークフローを用いて、PEDOTナノアグレゲートのUV-Vis-NIR吸収スペクトルから直接、分子間電子結合を予測する機械学習モデルを開発した。最も優れた性能を示したベイジアン畳み込みニューラルネットワークは、結合強度の分類において88%の正確性を達成し、スペクトル分解能の変化や結合計算形式の変更に対しても耐性を示した。これは、偶然の統計的相関ではなく、物理的相関を捉えていることを示している。

ABSTRACT

Fast and inexpensive characterization of materials properties is a key element to discover novel functional materials. In this work, we suggest an approach employing three classes of Bayesian machine learning (ML) models to correlate electronic absorption spectra of nanoaggregates with the strength of intermolecular electronic couplings in organic conducting and semiconducting materials. As a specific model system, we consider PEDOT:PSS, a cornerstone material for organic electronic applications, and so analyze the couplings between charged dimers of closely packed PEDOT oligomers that are at the heart of the material's unrivaled conductivity. We demonstrate that ML algorithms can identify correlations between the coupling strengths and the electronic absorption spectra. We also show that ML models can be trained to be transferable across a broad range of spectral resolutions, and that the electronic couplings can be predicted from the simulated spectra with an 88 % accuracy when ML models are used as classifiers. Although the ML models employed in this study were trained on data generated by a multi-scale computational workflow, they were able to leverage leverage experimental data.

研究の動機と目的

• 実験的類似の吸収スペクトルから、有機半導体における分子間電子結合をデータ駆動型手法で予測すること。
• 複雑なマルチスケールシミュレーションに代わる、訓練済みの機械学習モデルによる、従来の物理的モデリングの限界を克服すること。
• 機械学習モデルが物理的相関を学習しているのか、それとも計算手法に依存する統計的アーチファクトに依存しているのかを、異なる結合計算形式の間でテストすること。
• 光学的データのみを用いて、PEDOT:PSSのような導電性ポリマーの電荷移動特性を迅速かつ低コストで特性評価することを可能にすること。

提案手法

• 多スケール計算ワークフローによりトレーニングデータを生成：力場シミュレーション、分子動力学、およびPEDOT二量体における量子力学的計算（タイトバインディングおよびコーン＝シャン形式）。
• 異なる幾何学的配置およびパッケージング構造を有する1,420個のPEDOT:PEDOT複合体について、電子的吸収スペクトルをシミュレートした。
• スペクトルから結合強度へマッピングする目的で、ガウス過程、ベイジアンニューラルネットワーク、ベイジアン畳み込みニューラルネットワークの3種類のベイジアン機械学習モデルを訓練した。
• 異なるスペクトル分解能におけるモデルの転送性を評価し、タイトバインディングおよびコーン＝シャン形式の両方の結合強度を組み合わせたハイブリッドデータセットを用いてテストを行った。
• ハイブリッドトレーニング中に分布の違いを補正するため、各データセットごとに結合強度値を標準化した。
• 最良のベイジアンCNNモデルを特定するために、ランダムグリッドサーチを用いてハイパーパrameter最適化を実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 機械学習モデルは、PEDOTナノアグレゲートの吸収スペクトルから、分子間電子結合を正確に予測できるか？
• RQ2 モデルは物理的に意味のある相関を学習しているのか、それとも計算手法に起因する統計的アーチファクトに依存しているのか？
• RQ3 モデルは異なるスペクトル分解能や結合計算形式の間でどれほど転送可能か？
• RQ4 異なる形式の結合強度を含むハイブリッドデータセットで訓練された1つのモデルが、高い予測正確性を維持できるか？

主な発見

• ベイジアン畳み込みニューラルネットワークは、シミュレートされた吸収スペクトルからの予測において、電子結合強度の分類で88%の正確性を達成した。
• モデルの性能は約850件のトレーニング例で安定化し、それ以上のデータ量ではさらなる向上が見られなかった。
• タイトバインディングの結果とは異なる分布と範囲を示すコーン＝シャン形式による結合強度で計算されたデータに対して、モデルは高い予測正確性を維持した。
• 両形式の結合強度を組み合わせたハイブリッドデータセットでも一貫した性能を示したため、モデルは特定の計算手法に依存する統計的リンクではなく、物理的相関を捉えていると考えられる。
• 広範なスペクトル分解能の範囲においてモデルの転送性が確認され、入力データのばらつきに対しても頑健であることが示された。