[論文レビュー] From Connectivity to Rupture: A Coarse-Grained Stochastic Network Dynamics Approach to Polymer Network Mechanics

Shaswat Mohanty, Wei Cai|arXiv (Cornell University)|Feb 8, 2026

Polymer composites and self-healing被引用数 0

ひとこと要約

本論文は、変形・破断を力制御結合破壊でモデル化するネットワークベースの coarse-grained フレームワーク CGSND を導入し、CGMD シミュレーションと比較検証を行う。

ABSTRACT

We introduce a coarse-grained stochastic network dynamics (CGSND) framework for modeling deformation and rupture in polymer networks. The method replaces explicit molecular dynamics (MD) or coarse-grained molecular dynamics (CGMD) with network-level evolution rules while retaining chain entropic elasticity and force-controlled bond failure. Under uniaxial loading, CGSND reproduces the characteristic nonlinear stress--stretch response of elastomeric networks, including a well-defined ultimate tensile strength and post-peak softening due to progressive bond rupture. Comparison with coarse-grained molecular dynamics (CGMD) simulations shows that CGSND captures the qualitative form of the stress response and the onset of catastrophic damage despite its rate-independent formulation. Analysis of rupture kinetics reveals a pronounced peak in the bond-breaking hazard rate near the ultimate tensile strength in both approaches. In addition, the distribution of broken segment lengths remains statistically indistinguishable from the initial network, indicating that rupture is not biased toward short or long chains. Finally, the evolution of the Gini coefficient of bond force magnitudes reveals strong force localization preceding failure. These results demonstrate that CGSND provides a computationally efficient and physically interpretable framework for connecting force localization and rupture kinetics to macroscopic failure in polymer networks.

研究の動機と目的

• 高分子ネットワークにおける分子鎖力学と巨視的破壊とのギャップを埋め、計算コストを抑える。
• エントロピックなエラスティシティと力制御破断をグラフベースのネットワーク表現内に保持する。
• ハザード率と力局在指標を用いて破断動力学と荷重再分配を特徴づける。
• ネットワークレベルの動力学が分子シミュレーションで観察される非線形弾性・破壊特性を再現することを示す。

提案手法

• 架橋ポリマー網をノードをビーズ、エッジにストランド長の重みを持つ加重グラフとして表現する。
• アフィン荷重と逆ラングレン関数に基づく結合力則を用いてエントロピ的硬化と力増幅を捉える。
• 固定カットオフ力を持つ力制御結合破断基準を実装し、破断を段階的に取り除く。
• マクロスケールの応力をバルクでビリアル形式で算出し、熱応力スケールを用いて MPa に写像する。
• 結合破断のハザード率 h(lambda) を初期結合あたりのひずみ分解瞬時破断確率として定義する。
• 瞬時結合力のマグニチュードのジニ係数で荷重局在を定量化する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 コースグレインド・ストキャスティック・ネットワーク動力学（CGSND）フレームワークは、CGMD で見られるエラスター網の定性的な応力-伸び応答を再現できるか。
• RQ2 一軸荷重下での破断動力学（ハザード率と破断タイプ：クロスリンク vs バックボーン結合）は CGSND と CGMD でどう異なるか。
• RQ3 力局在（ジニ係数）は分子シミュレーションと同様に巨視的破壊を先導・特徴づけるか。
• RQ4 CGSND における破断は特定のセグメント長に偏るのか、それとも協調的でネットワーク全体によるプロセスか。

主な発見

• CGSND は非線形の定性的な応力-伸び曲線を再現し、極限張力強度とピーク後の軟化が CGMD と類似している。
• 破断ハザード率は極限張力付近で両方の系でピークを示し、破壊開始時の動力学的転換を示唆する。
• 破断されたセグメント長の分布は初期ネットワーク分布と統計的に近く、短い鎖や長い鎖に偏っていないことを示す。
• CGSND は破壊前に強い力局在を明示し、極限張力付近でジニ係数のピークを示す。
• CGSND は計算効率が高く、力局在、破断動力学、巨視的応答の間に機械的リンクを提供する一方で慣性・熱動力学を省略している。