[論文レビュー] Fully non-empirical study on superconductivity in compressed sulfur hydrides

Ryosuke Akashi, Mitsuaki Kawamura+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 3, 2015

High-pressure geophysics and materials被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、密度汎関数理論を用いた第一原理的アプローチにより、圧縮されたH2SおよびH3Sにおける実験的超伝導転移温度（Tc > 130 K）を正確に再現した。H2Sの分解をR3m-H3SおよびSにモデル化することで、150 GPa以下の圧力範囲で実験的Tc値を再現した。高圧下ではIm3m-H3SのTcがR3m-H3Sよりも高くなる傾向を示し、より高いTcを示す相の可能性を示唆した。また、複数の相がエネルギー的に競合する状況では、従来の0.5より大きな同位体効果が生じ得ることを示した。

ABSTRACT

We calculate superconducting transition temperatures ($T_{ m c}$) in sulfur hydrides H$_{2}$S and H$_{3}$S from first principles using the density functional theory for superconductors. At pressures of $\lesssim$150 GPa, the high values of $T_{ m c}$ ($\gtrsim$130 K) observed in the recent experiment [A. P. Drozdov, M. I. Eremets, and I. A. Troyan, arXiv:1412.0460] are accurately reproduced by assuming that H$_{2}$S decomposes into $R3m$-H$_{3}$S and S. For the higher pressures, the calculated $T_{ m c}$s for $Im3m$-H$_{3}$S are systematically higher than those for $R3m$-H$_{3}$S and the experimentally observed maximum value (190 K), which suggests the possibility of another higher-$T_{ m c}$ phase. We also quantify the isotope effect from first principles and demonstrate that the isotope effect coefficient can be larger than the conventional value (0.5) when multiple structural phases energetically compete.

研究の動機と目的

• 第一原理計算を用いて、150 GPa以下の圧力範囲で実験的に観測された高い超伝導転移温度（Tc > 130 K）を再現すること。
• 高圧下におけるH3Sの構造的相依存性、特にR3mとIm3mの対称性の比較を通じてTcの依存性を調査すること。
• エネルギー的に競合する構造的相が存在する系において、従来の同位体効果係数（0.5）の妥当性を評価すること。
• 実験的に観測された最大Tc（190 K）を超える可能性のある、H3Sにおけるより高いTcを示す相の可能性を検討すること。

提案手法

• 高圧下におけるH2SおよびH3SのTc値を計算するために、超伝導体のための密度汎関数理論（DFSC）が用いられた。
• 150 GPa以下の圧力範囲で実験的Tc値を再現するために、H2Sの分解をR3m-H3Sおよび元素状硫黄（S）にモデル化した。
• 圧力変動に伴うR3m-H3SおよびIm3m-H3S相の超伝導特性を比較するため、両相のTcが計算された。
• フォノンおよび電子的寄与の依存性を分析するために、第一原理から同位体効果係数が計算された。
• R3mおよびIm3mのH3S相の競合が同位体効果の大きさに与える影響を評価した。
• Tc予測を支援するために、第一原理的手法を用いて構造的安定性および電子的性質が分析された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 第一原理計算は、150 GPa以下の圧力範囲で観測された高いTc値（≥130 K）を再現できるか？
• RQ2 高圧下におけるIm3m-H3SのTcはR3m-H3Sと比較してどのように異なるのか？ より高いTcを示す相が存在する可能性はあるか？
• RQ3 H3Sにエネルギー的に競合する複数の構造的相が存在する場合、従来の値0.5を超える同位体効果係数が生じるか？
• RQ4 R3m-H3SおよびSへのH2Sの分解が、実験的に観測された超伝導性を説明する上で果たす役割は何か？

主な発見

• H2SがR3m-H3SおよびSに分解すると仮定した場合、R3m-H3Sの計算されたTc値は、150 GPa以下の圧力範囲で実験的Tc値（≥130 K）を正確に再現した。
• 高圧下では、Im3m-H3SのTcがR3m-H3Sよりも系統的に高くなる傾向を示し、より高いTcを示す相の可能性を示唆した。
• 実験的に観測された最大Tc（190 K）は、高圧下でのIm3m-H3Sの予測Tcよりも低いことから、まだ検出されていないより高いTcを示す相が存在する可能性を示した。
• 複数の構造的相がエネルギー的に競合する状況では、同位体効果係数が従来の値0.5を超える可能性がある。
• 本研究では、相の共存を伴う複雑な水素化物系において、同位体効果が常に0.5に制限されるわけではないことが確認された。