[論文レビュー] Fully Self-Consistent Finite-Temperature $GW$ in Gaussian Bloch Orbitals for Solids

Chia-Nan Yeh, Sergei Iskakov+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 15, 2022

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用数 5

ひとこと要約

本稿では、固体におけるガウス・ブロッホ軌道を用いた完全自己整合的有限温度GW法を提示する。自己整合性の過程で解析的続行を一切用いず、すべての式を虚数周波数軸上で解く。全自己エネルギー行列要素の明示的評価により熱力学的に整合性のある結果を達成し、GPU加速計算を用いて大規模系において高い精度とスケーラビリティを実現。基底関数と有限サイズ効果を補正した後、他の有限温度scGW実装と良好に一致するバンドギャップ予測を達成している。

ABSTRACT

We present algorithmic and implementation details for the fully self-consistent finite-temperature $GW$ method in Gaussian Bloch orbitals for solids. Our implementation is based on the finite-temperature Green's function formalism in which all equations are solved on the imaginary axis, without resorting to analytical continuation during the self-consistency. No quasiparticle approximation is employed and all matrix elements of the self-energy are explicitly evaluated. The method is tested by evaluating the band gaps of selected semiconductors and insulators. We show agreement with other, differently formulated finite-temperature sc$GW$ implementations when finite-size corrections and basis set errors are taken into account. By migrating computationally intensive calculations to GPUs, we obtain scalable results on large supercomputers with nearly optimal performance. Our work demonstrates the applicability of Gaussian orbital based sc$GW$ for $\emph{ab initio}$ correlated materials simulations and provides a sound starting point for embedding methods built on top of $GW$.

研究の動機と目的

• ガウス・ブロッホ軌道を用いた完全自己整合的有限温度GW法を構築し、自己整合性の過程で準粒子近似や解析的続行を一切用いないこと。
• すべての式を虚数周波数軸上で解くことで、熱力学的および保存則の整合性を確保すること。
• 特に半導体および絶縁体のバンドギャップを高精度でab initio的にシミュレートできる、単粒子励起のシミュレーションを可能にすること。
• 計算負荷の高いコンponentsをGPUに移行することで、大規模スーパーコンピュータ上での計算スケーラビリティを実現すること。
• 埋め込み法や頂点補正、高次図式への将来的な拡張のための堅牢な基盤を提供すること。

提案手法

• 虚時間グリーン関数形式を用いて有限温度GW法を定式化し、すべての式をマツバラ周波数軸上で解く。
• ガウス密度フィッティングを用いて、自己エネルギー評価の計算スケーリングをO(NτNk²Norb²Naux²)に低減する。
• スパースサンプリングと補間基底（IR基底）を用いて動的量をコンactに表現し、メモリ使用量を削減する。
• スペクトル関数の再構築を、後処理ステップとしてネヴァンリンナ解析的続行法により実施し、実周波数データにアクセスする。
• 自己エネルギーと極化の評価といった主要な計算カーネルをGPUアーキテクチャに移行し、高いスケーラビリティを実現する。
• 準粒子近似に依存せずに、グリーン関数とGW自己エネルギーの完全な自己整合性を実現する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ガウス・ブロッホ軌道を用いた周期的固体において、完全自己整合的有限温度GW法を虚数軸上で実装し、熱力学的整合性を完全に満たすことは可能か？
• RQ2 準粒子近似を用いないことで、標準的なGW実装と比較してバンドギャップ予測の精度と収束性にどのような影響を与えるか？
• RQ3 GPU加速とスパースサンプリング技術を用いることで、現代のスーパーコンピュータ上で大規模なscGW計算をどの程度まで実現可能にすることができるか？
• RQ4 有限サイズ効果と基底関数の収束が、ガウス軌道基底におけるscGWバンドギャップ結果の信頼性に及ぼす影響はどの程度か？
• RQ5 基底関数と有限サイズ補正を加えた上で、他の有限温度scGW実装と整合性のある結果を本手法が得られるか？

主な発見

• グリーン関数とGW自己エネルギーの完全な自己整合性が虚数軸上で達成され、熱力学的および保存則の整合性が保証された。
• 有限サイズ効果と基底関数誤差を適切に補正した場合、代表的な半導体および絶縁体のバンドギャップ予測が、以前に発表された有限温度scGW実装と良好に一致した。
• ガウス密度フィッティングを用いることで計算複雑度が低減され、自己エネルギー評価のスケーリングがO(NτNk²Norb²Naux²)にまで低減された。
• GPU加速により、数百のGPUにわたるニアオプティマルな強化スケーリングが達成され、ダイソン型方程式や周波数積分のオーバーヘッドは最小限に抑えられた。
• IR基底を用いたスパースサンプリングにより、動的量のメモリ要件が顕著に削減されたが、精度に悪影響を与えないことが確認された。
• ネヴァンリンナ法による解析的続行により、シミュレーション後処理で実周波数スペクトル関数に信頼性高くアクセス可能となり、ARPES実験と直接比較可能となった。