[論文レビュー] Gate Voltage Control of Transition Metal Dichalcogenide Monolayers Quantum Yield

М. В. Стріха, Anatolii I. Kurchak+1 more|arXiv (Cornell University)|Sep 22, 2019

2D Materials and Applications参考文献 25被引用数 7

ひとこと要約

本研究は、2次元遷移金属ジ chalcogenide（2D-TMD）モノレイヤーにおけるゲート電圧による光励起量子収率（QY）の制御を説明する半経験的理論を提示する。系を平行板コンデンサとしてモデル化することで、QYをゲート電圧およびキャリア生成率の関数として解析的に導出し、材料が静電的ドーピングによって真性状態に近づくとQYが1に近づくことを示し、MoS2およびWSe2からの実験データと強い定量的整合性を示している。

ABSTRACT

Two-dimensional transition metal dichalcogenide (2D-TMD) monolayers, which reveal remarkable semiconductor properties, are the subject of active experimental research.Recently it has been shown experimentally that quantum yield in MoS2 and WSe2 monoatomic layers can reach values close to unity when electrostatic doping makes them intrinsic semiconductors. However, the available theoretical description does not give an understanding of the physical mechanisms underlying in the gate voltage control of quantum yield.This work is an attempt to propose a consistent semi-phenomenological theory of photo-induced charge carriers relaxation in 2D-TMDs, which allows obtaining an analytical dependence of the quantum yield on the voltage applied to the FET gate. We consider a standard experimental situation, when the 2D-TMD monolayer and the metal gate are plates of a flat capacitor, and the capacitor charge is proportional to the gate voltage. The dependences of the TMD monolayers quantum yield on the gate voltage and the carrier generation rate have been calculated for the cases of the prevailing recombination of free electrons and holes (radiative and non-radiative Auger recombination) and recombination of excitons (radiative and Auger recombination). In both cases analytical expressions were derived for the dependence of quantum yield on the gate voltage and photo-induced carriers generation rate at a fixed gate voltage. Quantitative agreement with experiment allows concluding about the relevance of the proposed theoretical model for the description of carriers photo-generation and recombination in 2D-TMD monolayers. Obtained results demonstrate the possibilities of 2D-TMD quantum yield control by the gate voltage and indicate that 2D-TMDs are promising candidates for modern optoelectronics devices.

研究の動機と目的

• 2D-TMDモノレイヤーにおける実験的に観測された量子収率（QY）のゲート電圧依存性を説明する一貫性のある理論的枠組みを構築すること。
• MoS2およびWSe2において観測された真性半導体状態に近いQYの増大の背後にある物理的メカニズムを特定すること。
• 自由キャリア再結合および励起子再結合の両状態において、QYをゲート電圧および光キャリア生成率の関数として解析的に導出すること。
• MoS2およびWSe2の実験的QYデータを、異なるゲート電圧下で定量的比較することで、モデルを検証すること。

提案手法

• 2D-TMDモノレイヤーと金属ゲートを平行板コンデンサとしてモデル化し、ゲート電圧がQ = Cox(Vg - VT)の関係によりキャリア密度を制御することを想定する。
• 光キャリアの緩和を半経験的アプローチで記述し、放射再結合および非放射再結合プロセスを考慮する。
• 自由電子およびホールの再結合、および励起子の再結合の2つの状況において、キャリア濃度およびQYの解析的表現を導出する。
• オイラー再結合、放射再結合、励起子束縛効果を組み込み、レート方程式から有効再結合時間を導出する。
• Ref. [17] からの実験的QYデータに、モデルパラメータ（例：Cox、VT、ni、Nex、τeff）をフィッティングすることで、理論的予測の妥当性を検証する。
• 室温におけるモノレイヤーTMDで顕著な励起子束縛エネルギー（約0.5 eV）のため、励起子再結合が支配的であることを考慮する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ゲート電圧は2D-TMDモノレイヤーにおける量子収率にどのように影響するか？
• RQ2 真性半導体状態に近い条件で観測されたQYのピークを引き起こす物理的メカニズムは何か？
• RQ3 なぜ真性2D-TMDではドーピング状態に比べて量子収率が顕著に高いのか？
• RQ4 再結合経路（放射的、オイラー的、励起子的）はQYのゲート電圧依存性にどのように寄与するか？
• RQ5 理論モデルは、異なるゲート電圧における実験的QYデータをどの程度定量的に再現できるか？

主な発見

• 2D-TMDモノレイヤーが静電的ドーピングにより真性半導体状態に近づくと、電子濃度とホール濃度が等しくなるため、量子収率（QY）が最大値に近づき、ほぼ1に達する。
• 理論モデルは、-20 V、0 V、+20 Vのゲート電圧範囲において、MoS2およびWSe2からの実験的QYデータと優れた定量的整合性を示している。
• 励起子再結合の状況では、非放射的オイラー過程が抑制され、放射再結合が支配的になることでQYが最大値に達する。
• モデルはQYがゲート電圧および光生成率Gに依存することを予測しており、Gが高くなるとキャリア濃度が増加し、QYが低下することを示している。
• 有効再結合時間τeffがQYを決定づける重要なパラメータであることが判明し、真性条件に近づくとτeffが増加することが予測されている。
• モデルパラメータ（例：Cox ≈ 15–20 nF/m²、VT ≈ 19–20 V、Nex ≈ 1×10⁹ m⁻²）のフィッティングにより、提案されたモデルの物理的妥当性が確認された。