[論文レビュー] Generalized first-principles method to study near-field heat transfer mediated by Coulomb interaction

Tao Zhu, Jian‐Sheng Wang|arXiv (Cornell University)|May 5, 2021

Thermal Radiation and Cooling Technologies参考文献 67被引用数 7

ひとこと要約

本稿では、密度汎関数理論（DFT）およびランダム位相近似（RPA）を用いて感受率とスクリーン化されたクーロン相互作用を計算することで、クーロン相互作用によって媒介される近接熱伝導を第一原理的Nonequilibrium Green's Function（NEGF）法で計算する手法を提示する。この手法は、極めて小さなナノメートル未満のギャップにおいて熱フラックスの飽和を明らかにし、黒体放射の上限のおよそ50,000倍に達する。これはフェルミ準位付近の電子遷移に起因するもので、より大きな距離では1/d²の依存性を示す。

ABSTRACT

We present a general microscopic first-principles method to study the Coulomb-interaction-mediated heat transfer in the near field. Using the nonequilibrium Green's function formalism, we derive Caroli formulas for heat transfers between materials with translational invariance. The central physical quantities are the screened Coulomb potential and the spectrum function of polarizability. Within the random phase approximation, we calculate the polarizability using the linear response density functional theory and obtain the screened Coulomb potential from a retarded Dyson equation. We show that the heat transfer mediated by the Coulomb interaction is consistent with that of the $p$-polarized evanescent waves which dominate the heat transfer in the near field. We adopt single-layer graphene as an example to calculate heat transfers between two parallel sheets separated by a vacuum gap $d$. Our results show a saturation of heat flux at the extreme near field which is different from the reported $1/d$ dependence for local response functions. The calculated heat flux is up to $5 imes10^4$ times more than the black-body limit, and a $1/d^2$ dependence is shown at large separations. From the spectrum of energy current density, we infer that the near-field enhancement of heat transfer stems from electron transitions around the Fermi energy. With a uniform strain, the heat flux increases for most of the distances while a negative correlation is shown at the moderate field. Our method is valid for inhomogeneous materials in which the macroscopic response function used in conventional theory of fluctuational electrodynamics would fail at the subnanometer scale.

研究の動機と目的

• 不均一な物質におけるクーロン相互作用によって媒介される近接熱伝導を、パラメータフリーで第一原理的にモデル化する手法の開発。
• 局所場効果（LFEs）が支配的となるナノメートル未満のスケールで、巨視的フラクチュエーション電磁力学（FE）の限界を克服すること。
• クーロン媒介熱伝導と準静的極限におけるp偏光の消え行くモードとの間の微視的リンクを確立すること。
• この手法がグラファイトのような実際の物質に適用可能であることを示し、非局所的および不均一な応答効果を捉えること。

提案手法

• エネルギー流量密度の記述に、Landauer型の式を用いたNonequilibrium Green's Function（NEGF）形式を採用。
• 伝達係数 T(ω) = Tr[DrΓ1DaΓ2] を導出し、スペクトル関数から熱フラックスを計算可能にする。
• 線形応答時間発展DFTを用いて、RPA内での感受率 Πr を計算。
• スクリーン化されたクーロンポテンシャル D を得るため、遅延したDyson方程式 Dr = v + vΠrDr を解く。ここで v は裸のクーロン相互作用を表す。
• 並進対称性を用いて形式を簡略化し、真空中のギャップ d を持つ単層グラファイトにこの手法を適用。
• 準静的極限における p 偏光の消え行くモードとの等価性を示すことにより、NEGF手法の妥当性を検証。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 巨視的応答関数が失敗するナノメートル未満のギャップにおいて、クーロン相互作用によって媒介される熱伝導はどのように振る舞うか？
• RQ2 フェルミエネルギー付近の電子遷移は、近接熱フラックスの増幅にどのように寄与するか？
• RQ3 極めて近接した領域における熱フラックスはギャップ距離 d に対してどのように依存するか？また、局所応答モデルが予測する 1/d 依存性から逸脱するか？
• RQ4 NEGF形式は、グラファイトのような物質における非局所的および不均一な応答を正確に捉えることができるか？
• RQ5 機械的引張ひずみは、異なるギャップ距離におけるグラファイトの熱フラックスにどのように影響を与えるか？

主な発見

• 2枚のグラファイトシート間の熱フラックスは、極めて近接した距離（d < 1 nm）において飽和する。これは、局所応答モデルが予測する従来の 1/d 依存性とは矛盾する。
• ナノメートル未満のギャップでは、最大で黒体放射の上限のおよそ50,000倍の熱フラックスが達成され、クーロン媒介メカニズムに起因する顕著な増幅が示された。
• より大きな距離（d > 1 nm）では、熱フラックスは 1/d² 依存性を示し、p偏光の消え行く波の挙動と整合的である。
• エネルギー流量密度のスペクトル解析により、増幅は主にフェルミ準位付近の電子遷移に起因することが明らかになった。
• 一様な引張ひずみは、ほとんどのギャップ距離において熱フラックスを増加させるが、中程度の距離ではバンド構造の再規格化に起因する負の相関が観察された。
• この手法は、局所場効果（LFEs）および不均一性を的確に捉えており、複雑な電子構造を有する任意の物質に適用可能である。