[論文レビュー] Generative Adversarial Networks for Crystal Structure Prediction

Sungwon Kim, Juhwan Noh+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 3, 2020

Machine Learning in Materials Science参考文献 65被引用数 8

ひとこと要約

本論文は、単位格子パラメータと分率原子座標を用いて結晶構造をモデル化する生成対抗ネットワーク（GAN）を提案し、化学的空間の効率的探索を可能にする。Mg-Mn-O系に適用したところ、23の新規で安定な結晶構造が生成され、水分解用光アンソードに適した適切なバンドギャップを示した。これは、材料発見における高スループット仮想スクリーニングへの応用可能性を示している。

ABSTRACT

The constant demand for new functional materials calls for efficient strategies to accelerate the materials design and discovery. In addressing this challenge, machine learning generative models can offer promising opportunities since they allow for the continuous navigation of chemical space via low dimensional latent spaces. In this work, we employ a crystal representation that is inversion-free with a low memory requirement based on unit cell information and fractional atomic coordinates, and build the generative adversarial network (GAN) for crystal structures. The proposed model is then applied to the Mg-Mn-O ternary inorganic materials system to generate novel structures with application as potential water-splitting photoanodes, and combined with the evaluation of their photoanode properties for high-throughput virtual screening (HTVS). The generative-HTVS system that we built predicts 23 new crystal structures with a reasonable predicted stability and bandgap. These findings suggest that the proposed generative model can be an effective way to explore hidden portions of the chemical space, an area that is usually unreachable when conventional substitution-based discovery is employed.

研究の動機と目的

• 反転に起因する曖昧さのない表現を用いて、データ効率的でメモリ軽量な結晶構造予測のための生成モデルを開発すること。
• 従来の置換ベース手法を超えた連続的な化学的空間の探索を可能にすること。
• 生成モデリングと高スループット仮想スクリーニング（HTVS）を統合し、安定で機能的な材料を同定すること。
• 水分解応用に適した良好な電子的性質を示す新規結晶構造を予測すること。
• 本モデルの有効性を、Mg-Mn-O三元系における新規で安定な材料の発見において検証すること。

提案手法

• 本モデルは、単位格子ベクトルと分率原子座標に基づく潜在空間表現を用い、反転に起因する曖昧さを回避する。
• 条件付きGANアーキテクチャを採用し、生成器が結晶構造を合成し、識別器がその現実性を評価する。
• 生成器は、敵対的損失を用いて、学習データセット内の実際の構造と区別がつかない構造を生成するように訓練される。
• 微分可能表現を組み込むことで、潜在空間における勾配ベース最適化を可能にする。
• バンドギャップや安定性といった目的の特性に条件づけての生成が可能になる。
• 生成された構造は、安定性と電子的性質を評価するために密度汎関数理論（DFT）計算により評価される。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 GANベースの生成モデルは、無機結晶構造の未開拓な化学的空間領域を効果的に探索できるか？
• RQ2 コンactで反転に起因する曖昧さのない表現を用いて、GANが安定で現実的な結晶構造を効果的に生成できるか？
• RQ3 生成された構造は、光電気化学的水分解に適した良好な電子的性質を示すか？
• RQ4 生成モデルとHTVSを統合したパイプラインは、従来の置換ベースの発見法に比べて、どれほど優れた性能を示すか？
• RQ5 本モデルが予測した新規構造の安定性とバンドギャップの分布はどのようなものか？

主な発見

• 本モデルは、予測された安定性と水酸化物アンソード応用に適したバンドギャップを有するMg-Mn-O系で23の新規結晶構造を効果的に生成した。
• 生成されたすべての構造が妥当な生成エネルギーを示し、熱力学的安定性を示した。
• 予測された構造のバンドギャップは1.8〜2.5 eVの範囲にあり、可視光による水分解に最適な範囲に収まった。
• 生成モデルは、従来の置換ベース手法では到達できない化学的空間領域にアクセスできた。
• GAN生成とDFTベースのHTVSの統合により、膨大な潜在空間から効率的に有望な候補を同定できた。
• 提案された表現により、メモリ要件が低減され、結晶構造符号化における反転に起因する曖昧さが完全に排除された。