[論文レビュー] Geometrically Enhanced Thermoelectric Effects in Graphene Nanoconstrictions

Achim Harzheim, Jean Spièce+9 more|arXiv (Cornell University)|Nov 12, 2018

Advanced Thermoelectric Materials and Devices参考文献 34被引用数 76

ひとこと要約

本研究では、特に100 nm幅のボウタイ構造を有するグラフェンにおける幾何的ナノ制限が、電子平均自由行程を短くする表面散乱によって、局所的Seebeck係数およびPeltier係数の空間的に相関した顕著な増幅を誘発することを示している。走査熱力学顕微鏡（SThM）を用いて、ナノスケールの熱電応答をマップした結果、最大±2 KのPeltier冷却／加熱およびSeebeck係数のオーダー変化が観察され、すべてグラフェンで構成されるオンチップ熱電対および局所的熱管理デバイスの設計が可能になった。

ABSTRACT

The influence of nanostructuring and quantum confinement on the thermoelectric properties of materials has been extensively studied. While this has made possible multiple breakthroughs in the achievable figure of merit, classical confinement, and its effect on the local Seebeck coefficient has mostly been neglected, as has the Peltier effect in general due to the complexity of measuring small temperature gradients locally. Here we report that reducing the width of a graphene channel to 100 nm changes the Seebeck coefficient by orders of magnitude. Using a scanning thermal microscope allows us to probe the local temperature of electrically contacted graphene two-terminal devices or to locally heat the sample. We show that constrictions in mono- and bilayer graphene facilitate a spatially correlated gradient in the Seebeck and Peltier coefficient, as evidenced by the pronounced thermovoltage Vth and heating/cooling response ΔTPeltier, respectively. This geometry dependent effect, which has not been reported previously in 2D materials, has important implications for measurements of patterned nanostructures in graphene and points to novel solutions for effective thermal management in electronic graphene devices or concepts for single material thermocouples.

研究の動機と目的

• グラフェンにおける幾何的ナノ構造化が、Seebeck係数およびPeltier係数を含む局所的熱電特性に与える影響を調査すること。
• ナノスケールの熱的分解能を用いて、グラフェンナノコンストリクションにおける空間的分解能の高い熱電応答を測定すること。
• 量子効果ではなく、幾何的閉じ込めが2次元材料における熱電性能を顕著に向上させることを示すこと。
• 電子ビームリソグラフィーを用いて単一材料で構成されるすべてグラフェンの熱電対および局所的熱管理デバイスの実現可能性を検討すること。

提案手法

• 100 nm未満の空間分解能を達成するマイクロフォーミング抵抗チップを備えた走査熱力学顕微鏡（SThM）を用いて、局所的温度変化をマップする。
• 2つの測定プロトコルを採用した：(1) 1次および2次高調波でのロックイン検出を用いて、Peltier効果およびジュール加熱応答を分離するためのACバイアス励起；(2) 加熱されたSThMチップを用いて、2次高調波での熱起電力応答を測定する。
• Peltier効果は励起周波数（17 Hz）での復調により抽出され、ジュール加熱は2倍周波数（34 Hz）で分離される。
• 非平衡走査プローブ熱電測定法を用いてPeltier効果とジュール加熱を分離し、チップ-サンプル接触に起因するアーチファクトを最小限に抑える。
• SThMによる同時高さマッピングにより、熱信号と相関するグラフェンコンストリクションの正確な位置特定が可能になった。
• 理論的モデリングおよび有限要素法（FEM）シミュレーションにより、表面散乱に起因する電子平均自由行程の変化および熱電応答への影響の解釈を支援した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 グラフェンにおける幾何的ナノコンストリクションが、局所的Seebeck係数に与える影響は何か？
• RQ2 走査熱力学顕微鏡を用いて、グラフェンナノコンストリクションにおけるPeltier効果を空間的に分解能をもって測定できるか？
• RQ3 100 nm幅のグラフェンコンストリクションにおけるPeltier加熱／冷却の大きさおよび空間的分布は何か？
• RQ4 電子平均自由行程の短縮に起因する表面散乱が、グラフェンにおける熱電効果をどの程度向上させるか？
• RQ5 グラフェンナノコンストリクションは、効果的で局所的かつ単一材料の熱電対として機能できるか？

主な発見

• 100 nm幅のグラフェンナノコンストリクションにおけるSeebeck係数は、幾何的閉じ込めおよび表面散乱により、オーダー変化を示した。
• 空間的に相関するPeltier効果が観察され、約90 μAの電流を流した場合、コンストリクションの両端で最大±2 Kの冷却または加熱が観測された。
• Peltier信号はコンストリクションの端縁部で最も強く、中心部に節点を示し、局所的Seebeck係数の空間的変調と整合的であった。
• ジュール加熱は、電流密度が増加するためコンストリクション中心部で最大となり、局所的抵抗加熱が確認された。
• 開放回路条件下での熱起電力応答はPeltier信号と強く相関しており、変更された局所的Seebeck係数に起因するものであることが確認された。
• 単層および二層グラフェン間で厚さ依存性は顕著に認められず、効果が主に幾何的要因に起因し、層数に依存しないことが示された。