[論文レビュー] Giant effective magnetic moments of chiral phonons from orbit-lattice coupling

Swati Chaudhary, Dominik M. Juraschek+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 20, 2023

Quantum, superfluid, helium dynamics被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、軌道-格子結合を介したキラル格子振動が、軌道状態間の遷移を引き起こし、1ボーア磁磁気モーメント程度の巨大な有効磁気モーメントを生成する微視的理論を提唱する。これは、従来の予測よりも数個のオーダー大きな値であり、光学フォノンと電子軌道遷移のハイブリダイゼーションに起因するメカニズムであり、4fレアアースハライドにおける大きなフォノンゼーマン分裂を定量的に説明するとともに、軌道状態とフォノンエネルギーが共鳴する条件下で3d遷移金属酸化物においても同様の効果が生じることを予測する。

ABSTRACT

Circularly polarized lattice vibrations carry angular momentum and lead to magnetic responses in applied magnetic fields or when resonantly driven with ultrashort laser pulses. Recent measurements have found responses that are orders of magnitude larger than those calculated in prior theoretical studies. Here, we present a microscopic model for the effective magnetic moments of chiral phonons in magnetic materials that is able to reproduce the experimentally measured magnitudes and that allows us to make quantitative predictions for materials with giant magnetic responses using microscopic parameters. Our model is based on orbit-lattice couplings that hybridize optical phonons with orbital electronic transitions. We apply our model to two types of materials: $4f$ rare-earth halide paramagnets and $3d$ transition-metal oxide magnets. In both cases, we find that chiral phonons can carry giant effective magnetic moments of the order of a Bohr magneton, orders of magnitude larger than previous predictions.

研究の動機と目的

• 実験的に観測された巨大フォノン磁気モーメント（最大1ボーア磁磁気モーメントスケール）と、従来の理論的予測（通常は核磁気モーメントスケール）との間の長年の不一致を解消すること。
• パラ磁性および磁性材料におけるキラルフォノンの巨大有効磁気モーメントを定量的に説明できる微視的モデルを構築すること。
• 強い電子相関およびスピン-軌道結合を示す系において、軌道-格子結合がこれらの巨大モーメントの生成に果たす役割を特定すること。
• 特に3d遷移金属酸化物において、このような巨大磁気応答が実現可能な新規材料および条件を予測すること。

提案手法

• キラルフォノンが異なる軌道状態間の遷移を誘導する、軌道-格子結合に基づく微視的モデルを構築し、ラマン過程に類似した挙動を示す。
• キラルフォノンモードと電子的軌道遷移の間の許可された結合を特定するために、包括的な群論的解析を実施する。
• 強いスピン-軌道結合と小さな結晶場分裂を有する4fレアアースハライドにモデルを適用し、フォノンとCEF励起状態との間の強いハイブリダイゼーションを可能にする。
• スピン-軌道結合または格子歪みによる軌道分裂多重項とフォノンのハイブリダイゼーションが生じる3d遷移金属酸化物へモデルを拡張する。
• 第一原理計算を用いて微視的パラメータ（例：有効電荷、軌道行列要素）を抽出し、それらをスピン-軌道結合を考慮したハミルトニアン枠組みに組み込む。
• フォノン結合状態間での軌道電流演算子の行列要素から有効磁気モーメントを導出し、測定可能なフォノンゼーマン分裂と結びつける。

Figure 1: Orbit-lattice coupling based mechanism for phonon chirality. (a) Left: The two components, $a$ and $b$ (green spheres), of a doubly degenerate phonon with frequency $\omega_{0}$ couple to the orbital transition between the ground and excited CEF states, $\psi_{1}$ and $\psi_{3}$ , with fre

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 実験的に観測されたキラルフォノンの巨大有効磁気モーメント（従来のモデルによる予測値よりも数個のオーダー大きな値）を説明できる微視的メカニズムは何か？
• RQ2 軌道-格子結合は、キラル格子振動から電子的軌道自由度へ角運動量をどのように転送し、巨大有効磁気モーメントを生成するのか？
• RQ3 なぜ4fレアアースハライドにおけるフォノンゼーマン分裂は、イオンの磁気回転率のみを考慮した場合に予想される値よりも顕著に大きいのか？
• RQ4 スピン-軌道結合が弱いが軌道分裂が大きな3d遷移金属酸化物において、同様のメカニズムが巨大磁気応答を生じうるか？
• RQ5 特にフォノンと電子遷移のエネルギーが共鳴する条件下で、有効磁気モーメントが1ボーア磁磁気モーメントスケールに達する条件は何か？

主な発見

• 本モデルは、第一原理パラメータのみを用いて、半世紀前に観測された4fレアアースハライドにおける巨大フォノンゼーマン分裂を定量的に再現する。
• 4f系におけるキラルフォノンは、強いスピン-軌道結合に起因し、結晶場励起状態とハイブリダイズすることにより、1ボーア磁磁気モーメント程度の有効磁気モーメントを獲得する。
• 3d遷移金属酸化物では、フォノンモードのエネルギーと軌道遷移エネルギーが共鳴する場合、同様の軌道-格子結合メカニズムにより同等の有効磁気モーメントが生成可能である。
• 有効磁気モーメントは、結合状態間での軌道電流演算子の行列要素に比例し、強いスピン-軌道結合および軌道混合によって強化される。
• 本理論は、近似的に degenerate な軌道多重項とキラルフォノンを有する材料が、大きなフォノンゼーマン効果および逆ファラデー効果を示す可能性を予測し、超高速フォノン励起による磁化制御を可能にする。
• 本モデルは、パラ磁性および磁性材料における巨大フォノン応答を統一的に説明でき、従来の理論的手法に見られた不整合を解消する。

Figure 2: Scattering mechanism of electron-phonon interactions. (a) Electron-phonon interaction vertices for a doubly degenerate phonon mode $\alpha=(a,b)$ as defined by Eq. ( 10 ) and ( 11 ). (b) Feynman diagrams representing the off-diagonal contributions to the phonon self-energy matrix, mixing t