[論文レビュー] Giant Single-Molecule Magnets: A Mn84 Torus and its Supramolecular Nanotubes

Anastasios J. Tasiopoulos, A. Vinslava+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2004

Magnetism in coordination complexes被引用数 6

ひとこと要約

本論文では、直径約4 nmのMn84トーラスからなる巨大単分子磁石（SMM）の合成と特性評価が報告されている。この分子は磁化ヒステリシスおよび磁化の量子トンネル効果（QTM）を示す。分子は高秩序なスーパーマルチプルナノチューブに結晶化し、高密度データ記憶および量子コンピューティングへの応用が可能な大型で安定したSMMの実現可能性を示している。

ABSTRACT

The discovery a decade ago that individual molecules can function as magnetizable magnets provided a new, 'bottom-up' approach to nanoscale magnetic materials, and such molecules have since been called single-molecule magnets (SMMs). Each molecule functions as a nanoscale, single-domain magnetic particle that, below its blocking temperature (TB), exhibits the classical macroscale property of a magnet, namely magnetization hysteresis. In addition, they straddle the classical/quantum interface in also displaying quantum tunnelling of magnetization (QTM) and quantum phase interference, the properties of the atomic or microscale. SMMs have a number of potential applications, including very high density information storage, where each bit would be stored as the magnetization orientation of an individual molecule, and as quantum bits for quantum computing, taking advantage of the quantum superposition of states provided by the QTM. To facilitate development of techniques for addressing individual SMMs for such applications, and other reasons, it has been of interest to us to explore whether very large examples (by molecular standards) could be synthesized. In effect, can the molecular (or 'bottom-up') approach reach the size regime of the classical (or 'top-down') approach to nanoscale magnetic materials? Indeed, here we sure that a giant Mn84 SMM can be prepared with a torus structure of 4 nm dimensions, that it displays both magnetization hysteresis and QTM, and that it crystallizes as highly ordered, supramolecular nanotubes.

研究の動機と目的

• 通常の分子スケールをはるかに超える規模の単分子磁石（SMM）を分子自己集合によって作成する限界を探ること。
• 巨大SMMが古典的磁化ヒステリシスおよび量子トンネル効果（QTM）といった量子現象を保持できるかどうかを特定すること。
• 固体状態におけるこのような巨大SMMのスーパーマルチプル組織の特徴を調査すること、特に秩序立ったナノ構造を形成する能力を評価すること。
• これらの巨大SMMが高密度情報記憶および量子コンピューティングへの応用に果たす可能性を評価すること。

提案手法

• トーラス形状を安定化させるための特徴的なリガンドを用いた分子自己集合法により、巨大なMn84クラスターの合成。
• X線回折法を用いて原子レベルの正確な構造を同定し、Mn84クラスターの4 nmトーラス構造を確認。
• SQUID磁化測定法を用いて磁化ヒステリシスおよびブロッキング温度（TB）を測定。
• 低温磁化測定により、ヒステリシスループに特徴的な段差を観察し、磁化の量子トンネル効果（QTM）を検出。
• 結晶構造解析により、ナノチューブアレイを形成する要因となるスーパーマルチプル相互作用を同定。
• 温度および磁場依存の磁化データを用いてSMM行動および量子効果の妥当性を確認。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 分子量およびサイズが通常のSMMとは著しく大きい単一分子が、 still 磁化ヒステリシスを示せるか？
• RQ2 巨大Mn84トーラスは、分子レベルでの量子力学的挙動を示す量子トンネル効果（QTM）を示すか？
• RQ3 このような巨大SMMは、固体状態で拡張的かつ秩序立ったスーパーマルチプルナノ構造に自己集合できるか？
• RQ4 巨大SMMからスーパーマルチプルナノチューブが形成される構造的根拠は何か？
• RQ5 巨大SMMの磁気的性質は、スーパーマルチプルアレイにおいてどの程度維持されるか？

主な発見

• 直径約4 nmのトーラス構造を有する巨大Mn84単分子磁石が、成功裏に合成された。
• Mn84 SMMは明確な磁化ヒステリシスを示し、ナノスケールの単一磁性ドメイン粒子としての挙動を確認した。
• 磁化ヒステリシスループに量子トンネル効果（QTM）が観察され、分子レベルでの量子力学的効果が実証された。
• SMMは、固体状態における分子間相互作用によって安定化された高秩序なスーパーマルチプルナノチューブに結晶化した。
• X線回折法によりナノチューブ構造が確認され、巨大SMMが周期的かつ自己集合的な配列を形成していることが明らかになった。
• 本研究は、『ボトムアップ』的分子的手法が、古典的磁性材料のスケールに近いSMMを合成可能であることを示した。