[論文レビュー] Going beyond copper: wafer-scale synthesis of graphene on sapphire

Neeraj Mishra, Stiven Forti+14 more|arXiv (Cornell University)|Jul 2, 2019

Graphene research and applications参考文献 44被引用数 24

ひとこと要約

本論文では、市販の反応器を用いて、c面サファイア基板上に直接、金属を不使用でウェーハスケールの化学蒸着法（CVD）を用いて高品質な単層グラフェンを成長させる方法を提示する。主な革新点は、アルミニウムが豊富な√3×1R9再構成を活用することで、2000 cm²/Vsを超える移動度を示し、金属不純物がBEOL統合の許容限界未満となるエピタキシャルグラフェン成長を可能にしたことにある。これにより、従来の銅基板に依存しないスケーラブルで産業用途に適したグラフェン合成が実現される。

ABSTRACT

The adoption of graphene in electronics, optoelectronics and photonics is hindered by the difficulty in obtaining high quality material on technologically-relevant substrates, over wafer-scale sizes and with metal contamination levels compatible with industrial requirements. To date, the direct growth of graphene on insulating substrates has proved to be challenging, usually requiring metal-catalysts or yielding defective graphene. In this work, we demonstrate a metal-free approach implemented in commercially available reactors to obtain high-quality monolayer graphene on c-plane sapphire substrates via chemical vapour deposition (CVD). We identify via low energy electron diffraction (LEED), low energy electron microscopy (LEEM) and scanning tunneling microscopy (STM) measurements the Al-rich reconstruction root31R9 of sapphire to be crucial for obtaining epitaxial graphene. Raman spectroscopy and electrical transport measurements reveal high-quality graphene with mobilities consistently above 2000 cm2/Vs. We scale up the process to 4-inch and 6-inch wafer sizes and demonstrate that metal contamination levels are within the limits for back-end-of-line (BEOL) integration. The growth process introduced here establishes a method for the synthesis of wafer-scale graphene films on a technologically viable basis.

研究の動機と目的

• 銅基板に依存するグラフェン合成の限界を克服し、絶縁性サファイア基板上に直接金属不使用で成長を可能にする。
• 産業応用に適した高品質な構造的・電子的特性を有するウェーハスケール単層グラフェンを実現する。
• エピタキシャルグラフェンの核形成および成長を支配する特定のサファイア表面再構成を同定する。
• 金属不純物を最小限に抑えることで、バックエンドオブライン（BEOL）半導体プロセスとの適合性を示す。
• 4インチおよび6インチウェーハへのスケーリングを実現しながら、材料の品質を維持する。

提案手法

• 市販の反応器を用いた金属不使用の化学蒸着法（CVD）を用いて、c面サファイア基板上にグラフェンを成長させる。
• 低エネルギー電子回折（LEED）、低エネルギー電子顕微鏡（LEEM）、走査トンネル顕微鏡（STM）を用い、エピタキシャル核形成に不可欠なアルミニウムが豊富な√3×1R9サファイア表面再構成を同定する。
• ラマン分光法および電気的輸送測定を用いて、合成されたグラフェンの電子的品質および移動度を特徴づける。
• 4インチおよび6インチサファイアウェーハ全体にわたる均一な単層グラフェンを達成するための成長パラメータを最適化する。
• 金属不純物分析を実施し、半導体製造におけるBEOL統合基準を満たしていることを確認する。
• 表面構造とグラフェン品質の相関関係を明らかにするために、イン・サイトおよびエクス・サイトの特性評価手法を用いる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 どのサファイア表面再構成が高品質なエピタキシャルグラフェンの核形成および成長を可能にするか？
• RQ2 金属触媒を用いずに絶縁性サファイア基板上に高移動度単層グラフェンを合成できるか？
• RQ3 CVDプロセスは4インチおよび6インチウェーハにスケーリング可能であり、材料の品質を維持できるか？
• RQ4 グラフェン膜に含まれる金属不純物の濃度はどの程度であり、BEOL半導体統合と適合するか？
• RQ5 サファイア上に成長したグラフェンの電子的品質は、銅基板上に成長したものと比べてどうか？

主な発見

• アルミニウムが豊富な√3×1R9再構成が、エピタキシャルグラフェンの核形成および成長を可能にする主要な表面構造であると同定された。
• グラフェン膜は一貫して2000 cm²/Vsを超える移動度を示し、高い電子的品質を示した。
• 金属不使用のCVDプロセスを用いて、4インチおよび6インチサファイアウェーハ上に高品質な単層グラフェンを成功裏に合成した。
• 金属不純物濃度は、半導体製造におけるバックエンドオブライン（BEOL）統合基準内で認められた。
• 本手法により、技術的実現可能性のある絶縁基板上でウェーハスケールかつ産業用途に適したグラフェン合成が可能となった。
• プロセスは市販のCVD反応器でスケーラブルかつ再現可能であり、今後の電子的およびオプトエレクトロニクスデバイスへの統合を支援する。