[論文レビュー] Graph Convolutional Neural Networks for Polymers Property Prediction

Minggang Zeng, Jatin Kumar+4 more|arXiv (Cornell University)|Nov 15, 2018

Machine Learning in Materials Science参考文献 7被引用数 28

ひとこと要約

本稿では、複雑な手作業で設計された記述子に依存せずに、原子および形態的データのみを用いて高分子の誘電率およびバンドギャップを予測するグラフ畳み込みニューラルネットワーク（GCNN）を提案する。GCNNは、密度汎関数理論（DFT）に基づく高分子データセット上で、誘電率の平均絶対誤差（MAE）が0.24、バンドギャップのMAEが0.41 eVという最先端の性能を達成し、従来の機械学習手法を上回った。

ABSTRACT

A fast and accurate predictive tool for polymer properties is demanding and will pave the way to iterative inverse design. In this work, we apply graph convolutional neural networks (GCNN) to predict the dielectric constant and energy bandgap of polymers. Using density functional theory (DFT) calculated properties as the ground truth, GCNN can achieve remarkable agreement with DFT results. Moreover, we show that GCNN outperforms other machine learning algorithms. Our work proves that GCNN relies only on morphological data of polymers and removes the requirement for complicated hand-crafted descriptors, while still offering accuracy in fast predictions.

研究の動機と目的

• 複雑で手作業で設計された記述子に依存せずに、高分子の物性を高速かつ高精度に予測するモデルを開発すること。
• 原子の結合性と結合状態から得られる形態的データのみが、高精度な物性予測を可能にするかを評価すること。
• 従来の機械学習アルゴリズム（例：ランダムフォレスト、勾配ブースティング、ニューラルネットワーク）と比較して、GCNNの高分子物性予測性能を評価すること。
• GCNNを用いた前向き設計および将来の逆設計の実現可能性を示すこと。

提案手法

• 高分子構造は、結晶学的情報ファイル（CIF）から得られる原子をノード、結合をエッジとする2次元グラフとして表現される。
• グラフ畳み込みニューラルネットワーク（GCNN）は、このグラフ表現を予測される誘電率およびバンドギャップ値へマッピングするように学習される。
• GCNNは、グラフ構造から局所的な原子配置およびグローバルな空間的幾何構造を自動で学習し、豊富な特徴ベクトルを生成する。
• モデルは、ポリマー・ジェノム・プロジェクトから得たDFT計算による高分子物性の大規模データセット上で学習される。
• 性能評価は、4分割交差検証とテストセットにおける平均絶対誤差（MAE）を用いて行われる。
• 比較のため、マットマイナー・パッケージから得た手作業で設計された記述子（電負う度、共有結合半径、イオン化エネルギー、価電子数など）を用いた従来の機械学習モデルが使用される。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 手作業で設計された記述子を一切用いずに、形態的データのみで高分子の誘電率およびバンドギャップを高精度に予測できるか？
• RQ2 ランダムフォレスト、勾配ブースティング、カーネル回帰などの従来の機械学習モデルと比較して、GCNNの性能はどの程度高いか？
• RQ3 GCNNが生成する特徴ベクトルは、高分子物性に関連する構造的および電子的情報をどの程度効果的に捉えているか？
• RQ4 簡略化された2次元グラフ表現であっても、GCNNは長い高分子鎖に一般化して適切に機能するか？

主な発見

• GCNNは、誘電率のMAEが0.24、バンドギャップのMAEが0.41 eVという最低の平均絶対誤差を達成し、テストされたすべての他の機械学習モデルを上回った。
• GCNNはカーネル回帰（MAE: 0.425）、ランダムフォレスト（0.355）、勾配ブースティング（0.359）、および従来のニューラルネットワーク（0.59）よりも優れた性能を示した。
• GCNNは、多様な鎖長を有するデータセットにおいて一貫した性能を示しており、長い高分子鎖に対しても一般化が良好であることが示された。
• GCNNの特徴ベクトルは、電負う度、共有結合半径、価電子数といった重要な物理的性質を暗黙的に符号化しており、効果的な表現学習が行われていることが示唆された。
• 結果から、原子の種類、結合性、空間的配置から成る形態的データのみが、高精度な物性予測に十分であることが明らかになった。
• 本研究は、GCNNを予測エンジンとして用いることで、特定の目標物性を持つ高分子を設計する逆設計の基盤を確立した。