[論文レビュー] Graph Neural Network Predictions of Metal Organic Framework CO2 Adsorption Properties

Kamal Choudhary, Taner Yildirim+4 more|arXiv (Cornell University)|Dec 19, 2021

Metal-Organic Frameworks: Synthesis and Applications被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、金属有機フレームワーク（MOFs）におけるCO2吸着等温線およびその他の重要な特性を、高い精度と速度で予測できるグラフニューラルネットワーク（ALIGNN）モデルを開発した。137,953個の仮想MOFを、グランドカノニカルモンテカルロ（GCMC）データを用いて訓練したモデルにより、迅速な事前スクリーニングが可能となり、ATEYUVおよびWEHJUQなどの上位候補が特定された。2.5 barにおけるCO2吸収量が10 mol/kgを超える予測がなされ、その後のGCMCシミュレーションで検証された。

ABSTRACT

The increasing CO2 level is a critical concern and suitable materials are needed to capture such gases from the environment. While experimental and conventional computational methods are useful in finding such materials, they are usually slow and there is a need to expedite such processes. We use Atomistic Line Graph Neural Network (ALIGNN) method to predict CO2 adsorption in metal organic frameworks (MOF), which are known for their high functional tunability. We train ALIGNN models for hypothetical MOF (hMOF) database with 137953 MOFs with grand canonical Monte Carlo (GCMC) based CO2 adsorption isotherms. We develop high accuracy and fast models for pre-screening applications. We apply the trained model on CoREMOF database and computationally rank them for experimental synthesis. In addition to the CO2 adsorption isotherm, we also train models for electronic bandgaps, surface area, void fraction, lowest cavity diameter, and pore limiting diameter, and illustrate the strength and limitation of such graph neural network models. For a few candidate MOFs we carry out GCMC calculations to evaluate the deep-learning (DL) predictions.

研究の動機と目的

• 計算スクリーニングの遅さを機械学習に置き換えることで、CO2捕集に適した高性能MOFの発見を加速すること。
• 原子構造から圧力依存のCO2吸着等温線を含む、複数のMOF特性を予測できるグラフニューラルネットワークモデルの開発。
• 選択された上位候補について、高精度なGCMCシミュレーションと照合してディープラーニングの予測を検証すること。
• 新規MOF材料の迅速かつスケーラブルなスクリーニングを可能にするために、公開用に事前学習済みのALIGNNモデルを提供すること。

提案手法

• 137,953個の仮想MOF（hMOF）のデータセットを、GCMCから得たCO2吸着等温線を用いて、アトミスティックライングラフニューラルネットワーク（ALIGNN）で学習した。
• 電子バンドギャップおよび構造的記述子の一般化を向上させるために、QMOFデータセットを二次的学習セットとして使用した。
• メッセージパッシングニューラルネットワークを用いて、その後のGCMCシミュレーションに使用する部分原子電荷を導出した。
• 訓練済みALIGNNモデルをCoREMOFデータベースに適用し、最大CO2吸収容量に基づいてMOFを計算的にランク付けした。
• 延長カットオフ（最大18 Å）と電荷を含む力場を用いた高精度なGCMCシミュレーションを用いて、予測を検証した。
• 上位10候補のALIGNN予測とGCMC結果を比較し、モデルの信頼性および誤差の傾向を評価した。

Figure 1: Data visualization of QMOF electronic bandgaps and GNN predictions on the test set. a) Electronic bandgap data distribution in QMOF bandgap distribution database, b) ALIGNN based deep-learning (DL) predictions on 10 % test set.

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 アトミック構造からのみ、グラフニューラルネットワークが圧力依存のCO2吸着等温線を正確に予測できるか？
• RQ2 CO2吸着および比表面積予測において、ALIGNNの性能は高精度なGCMCシミュレーションと比べてどうなるか？
• RQ3 バンドギャップ、空孔率、およびポア寸法などの主要なMOF特性について、ALIGNNの予測精度はどの程度か？
• RQ4 ALIGNNは、CoREMOFのような大規模な実験データベースから、高性能な候補を効果的に事前スクリーニングできるか？
• RQ5 第一原理シミュレーションと比較した場合、GNNベースのMOF特性予測における限界および誤差要因は何か？

主な発見

• ALIGNNモデルは、hMOFデータセットにおいて、2.5 barにおけるCO2吸着等温線を高い精度で予測した。平均絶対誤差（MAE）は0.46 mol/kgであった。
• CoREMOFからスクリーニングされた上位10 MOFについて、2.5 barにおけるCO2吸収量が10 mol/kgを超える予測がなされ、そのうち9つがこの閾値を超えていた。
• GCMCによる検証では、CO2吸収量についてGCMCとALIGNNの予測値の平均絶対差が4.2 mol/kgであった。これは、予測トレンドの強い一致を示している。
• 比表面積の予測では、GCMCとALIGNNの間でMAEが697.2 m²/gと、モデルが報告した比表面積のMAEよりも著しく低く、より良好な一致を示した。
• モデルは、CO2吸収量がそれぞれ10.7、10.2、9.94、9.86、9.81 mol/kgと予測されたATEYUV、WEHJUQ、ATEYOP、HOJLID、MINCUJを上位候補として特定した。
• CO2吸収量、比表面積、バンドギャップ、構造的パrameterのための事前学習済みALIGNNモデルは、ALIGNN GitHubリポジトリを通じて公開されており、新規MOFの迅速な予測が可能である。

Figure 2: Workflow used in training and applying graph neural network models for several properties in hMOF database.