[論文レビュー] Graphene to Graphane: Novel Electrochemical Conversion

Kevin M. Daniels, B. K. Daas+7 more|arXiv (Cornell University)|Oct 26, 2010

Graphene research and applications参考文献 1被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、白金線とグラフェン電極を備えた自作セルを用いて、高品質なエpitaxialグラフェン（EG）を制御された水素化反応でグラネに変換する新しい電気化学的方法を提示する。主な証拠として、ラマンスペクトルにおけるDピークの急激な増加、D/G比の上昇、約2930 cm⁻¹の新しいピーク、抵抗の増加、および1000 °Cでの熱的逆転により、格子損傷を伴わずに水素化が確認された。

ABSTRACT

A novel electrochemical means to generate atomic hydrogen, simplifying the synthesis and controllability of graphane formation on graphene is presented. High quality, vacuum grown epitaxial graphene (EG) was used as starting material for graphane conversion. A home-built electrochemical cell with Pt wire and exposed graphene as the anode and cathode, respectively, was used to attract H+ ions to react with the exposed graphene. Cyclic voltammetry of the cell revealed the potential of the conversion reaction as well as oxidation and reduction peaks, suggesting the possibility of electrochemically reversible hydrogenation. A sharp increase in D peak in the Raman spectra of EG, increase of D/G ratio, introduction of a peak at ~2930 cm-1 and respective peak shifts as well as a sharp increase in resistance showed the successful hydrogenation of EG. This conversion was distinguished from lattice damage by thermal reversal back to graphene at 1000°C.

研究の動機と目的

• グラフェンをグラネに変換する制御可能で電気化学的な手法の開発を目的とする。
• 高圧または高温条件を回避することで、グラネの合成を簡素化することを目的とする。
• 電気化学的電位を用いた水素化の精密な制御を可能とすることを目的とする。
• 水素化が逆転可能であり、格子構造への恒久的損傷を引き起こさないことを確認することを目的とする。
• ラマン分光法および電気的抵抗測定を用いて、水素化プロセスの特徴を同定することを目的とする。

提案手法

• 白金線をアノード、露出されたエpitaxialグラフェン（EG）をカソードとする自作電気化学セルを用いた。
• 水素イオン（H⁺）がグラフェンカソードに引きつけられ、電気化学的水素化が可能になった。
• 水素化のための電気化学的電位窓を同定し、可逆性を評価するためにサイクルボルタメトリを用いた。
• ラマン分光法を用いて、DピークおよびD/G比を含む構造的変化を検出した。
• 電気的抵抗測定を用いて、水素化中の電子的性質の変化を追跡した。
• 水素化を逆転させ、格子損傷の有無を確認するために1000 °Cでの熱アニールを実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 電気化学的水素化は、グラフェンをグラネに変換する制御可能な手法として利用可能か？
• RQ2 どの電気化学的電位窓がグラフェンの選択的かつ可逆的水素化を可能にするか？
• RQ3 ラマン分光法の特徴、特にDピークおよびD/G比は、水素化中にどのように変化するか？
• RQ4 水素化プロセスは可逆的であり、グラフェン格子の完全性を保っているか？
• RQ5 成功した非損傷性のグラネ形成を確認するための電気的および構造的シグネチャーは何か？

主な発見

• エpitaxialグラフェンのラマンスペクトルにおけるDピーク強度およびD/G比の急激な上昇が、水素化の成功を確認した。
• 約2930 cm⁻¹に新しいピークが出現し、これはグラネにおけるC–Hスプリング振動の特徴的ピークとして、水素化の直接的証明を示した。
• グラフェンの電気的抵抗が顕著に増加し、金属的から半導体的性質への遷移を示した。
• サイクルボルタメトリにより酸化および還元ピークが観察され、水素化プロセスの電気化学的可逆性が示された。
• 1000 °Cでの熱アニールにより水素化が完全に逆転し、元のグラフェン構造が回復し、格子損傷のないことを確認した。
• 電気化学的手法により、高圧または高温条件を要せず、正確かつ制御可能な水素化が可能となった。