[論文レビュー] Ground-State Quantum-Electrodynamical Density-Functional Theory

Michael Ruggenthaler|arXiv (Cornell University)|Sep 4, 2015

Cold Atom Physics and Bose-Einstein Condensates参考文献 4被引用数 13

ひとこと要約

この論文は、物質と光子の自由度を密度汎関数理論の枠組みで統合する、基底状態の量子電磁力学的密度汎関数理論（QEDFT）を確立した。外部電磁場が外部電荷電流に等価であることを示すことにより、スカラーポテンシャルと横方向電流、および基底状態の電荷密度とベクトルポテンシャルの間の一対一対応を導出し、磁場が存在しない場合には標準的DFTに還元されるMaxwell-Kohn-Shamアプローチを可能にした。

ABSTRACT

In this work we establish a density-functional reformulation of coupled matter-photon problems subject to general external electromagnetic fields and charge currents. We first show that for static minimally-coupled matter-photon systems an external electromagnetic field is equivalent to an external charge current. We employ this to show that scalar external potentials and transversal external charge currents are in a one-to-one correspondence to the expectation values of the charge density and the vector-potential of the correlated matter-photon ground state. This allows to establish a Maxwell-Kohn-Sham approach, where in conjunction with the usual single-particle Kohn-Sham equations a classical Maxwell equation has to be solved. In the magnetic mean-field limit this reduces to a current-density-functional theory that does not suffer from non-uniqueness problems and if furthermore the magnetic field is zero recovers standard density-functional theory.

研究の動機と目的

• 平衡状態における結合した物質-光子系の厳密な密度汎関数理論の構築を目的とし、光子と物質を等価な量子的立場で取り扱う。
• 現在の電流密度汎関数理論（CDFT）が抱える一意性の欠如問題を、外部スカラーポテンシャルと横方向電荷電流の観点から再定式化することで解決することを目的とする。
• 外部場と基底状態の物理的観測量（電荷密度とベクトルポテンシャル）との間に一対一対応を確立し、ab initio計算に有用な一意な写像を可能にすることを目的とする。
• 標準的DFTを古典的および量子的電磁場を含む形に一般化し、カシミール＝ポールダー力やファンデルワールス力のような効果を含める。
• 既存のDFTコードベースを最小限の修正で用いて、光学キャビティ内の分子のような強い結合した光-物質系をシミュレートする実用的枠組みを提供することを目的とする。

提案手法

• 非相対論的QEDにおいて、外部磁場と横方向電荷電流がユニタリに等価であることを示し、外部場の依存性をスカラーポテンシャル $v(\mathbf{r})$ と横方向電流 $\mathbf{j}(\mathbf{r})$ に還元した。
• Hohenberg-Kohnの定理を拡張し、基底状態がペア $(v(\mathbf{r}), \mathbf{j}(\mathbf{r}))$ によって一意に決定されることを示し、これは物理的観測量 $n(\mathbf{r})$ と $\mathbf{A}(\mathbf{r})$ との一対一対応にある。
• 単粒子Kohn-Sham方程式とベクトルポテンシャルの古典的マクスウェル方程式を併せて解くMaxwell-Kohn-Shamスキームを提案した。
• Kohn-Sham構成の出発点として、物質と光子の自由度を両方含むマクスウェル＝ポアソンハミルトニアンを導出した。
• 横方向電磁場の存在下での電子相関効果を扱うために、有効なxc電流 $\mathbf{j}_{\rm xc}(\mathbf{r})$ を導入した。
• 双極子近似を適用し、光子場を定数モード関数を持つ離散モードに簡略化することで、キャビティ量子電磁力学への直接適用を可能にした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 光子と電子を等価な量子力学的立場で取り扱うことができる、結合した物質-光子系の密度汎関数理論を定式化できるか？
• RQ2 外部電磁場と系の基底状態観測量との間に一意な写像が存在するか。標準的CDFTが抱える一意性の欠如問題を回避できるか？
• RQ3 横方向電磁場を、ゲージ不変性を損なわずにKohn-Sham枠組みに一貫して組み込む方法は何か？
• RQ4 光子が量子化され、物質と結合している状況で、ベクトルポテンシャルと電荷電流が基底状態を定義する役割を果たすのはどのようなものか？
• RQ5 この形式的枠組みは、磁場がゼロの極限では標準的DFTに還元され、磁場の平均場近似ではCDFTに還元されるか。これにより、既存理論の一般化が可能か？

主な発見

• 物質-光子系の基底状態は、外部スカラーポテンシャル $v(\mathbf{r})$ と横方向電荷電流 $\mathbf{j}(\mathbf{r})$ によって一意に決定され、物理的観測量 $n(\mathbf{r})$ と $\mathbf{A}(\mathbf{r})$ との一対一対応が確立された。
• 外部磁場の代わりに外部横方向電流を用いることで、標準的電流DFTが抱える一意性の欠如問題を回避し、ベクトルポテンシャル期待値に直接影響を与える。
• 磁場の平均場近似の極限では、一意性の欠如のない電流密度汎関数理論に還元され、磁場が存在しない場合には標準的密度汎関数理論に回復する。
• Maxwell-Kohn-Shamスキームは、Kohn-Sham方程式とベクトルポテンシャルの古典的マクスウェル方程式を併せて解くことで定式化され、自己無撞着な計算が可能になった。
• xc汎関数は、横方向電磁場の存在下での相関効果を扱うために、有効な電流 $\mathbf{j}_{\rm xc}(\mathbf{r})$ として表現された。
• 双極子近似下では、光子モードが少数に制限されるため、この形式的枠組みは光学キャビティ内の系に直接適用可能であり、光-物質強い結合の実用的シミュレーションを可能にした。