[論文レビュー] Growth, characterization, and thermodynamics of III-nitride semiconductors

Arlinda Hill|arXiv (Cornell University)|Jun 2, 2022

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ひとこと要約

本学位論文は、緑色InGaN発光ダイオードの課題を解決するために、Regular solution model（正規溶液モデル）を用いてInGaN合金の熱力学的安定性および相分離挙動を調査している。温度に応じた混合ギブズ自由エネルギーの計算を通じて、二相線およびスピンodal線を描出し、成長条件下での相分離を抑制するための安定領域と不安定領域を特定している。

ABSTRACT

III-nitride alloys are wide band gap semiconductors with a broad range of applications in optoelectronic devices such as light emitting diodes and laser diodes. Indium gallium nitride light emitting diodes have been successfully produced over the past decade. But the progress of green emission light emitting devices has been limited by the incorporation of indium in the alloy, mainly due to phase separation. This difficulty could be addressed by studying the growth and thermodynamics of these alloys. Knowledge of thermodynamic phase stabilities and of pressure - temperature - composition phase diagrams is important for an understanding of the boundary conditions of a variety of growth techniques. In this dissertation a study of the phase separation of indium gallium nitride is conducted using a regular solution model of the ternary alloy system. Graphs of Gibbs free energy of mixing were produced for a range of temperatures. Binodal and spinodal decomposition curves show the stable and unstable regions of the alloy in equilibrium.

研究の動機と目的

• 効率的なグリーンInGaN発光ダイオードの実現を阻害する熱力学的制限要因を理解すること。
• 外延成長過程におけるInGaN合金の相分離が発生する条件を特定すること。
• 温度および組成に応じたInGaNにおける安定領域と不安定領域を定義する相図の構築。
• 熱力学的モデルを用いて相分離の境界条件を予測し、成長プロセスの最適化を支援すること。
• 熱力学的分析を基盤として、III族窒化物半導体におけるInの含有量向上のための理論的枠組みを提供すること。

提案手法

• InGaN三元系における混合挙動を記述するため、正規溶液モデルの適用。
• 温度およびインジウム組成に応じた混合ギブズ自由エネルギーの計算。
• 自由エネルギーの混合から二相線およびスピンodal線を導出することで、相安定性の限界を特定。
• 熱力学データを用いて、圧力-温度-組成相図をInGaN用に構築。
• 既知の熱力学的原則に基づくモデル化により、成長条件の変化に伴う相分離の発生時期を予測。
• 実験的成長制約条件を熱力学モデルに統合し、実用的妥当性の評価を実施。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 InGaN合金が成長中に相分離を示す熱力学的条件は何か？
• RQ2 温度は、InGaN固溶体の安定性および分解の発生時期にどのように影響を与えるか？
• RQ3 InGaNの温度-組成空間における二相線およびスピンodal線はどこに位置するか？
• RQ4 相安定性の境界を定義する臨界組成および臨界温度は何か？
• RQ5 熱力学的相図は、InGaNの金属有機化学蒸着法プロセスの最適化にどのように寄与できるか？

主な発見

• 正規溶液モデルは、広範な温度範囲およびインジウム組成におけるInGaNの混合ギブズ自由エネルギーを的確に予測できた。
• 二相線およびスピンodal線が計算され、InGaNにおける熱力学的安定領域と不安定領域が明確に分離された。
• 高インジウム組成および低温で相分離が熱力学的に有利であることが判明し、成長プロセスの課題が説明された。
• モデルにより、相分離がエネルギー的に有利になる臨界温度の下限が特定された。
• 計算された相図は、不安定領域を回避するための成長条件選定に定量的指針を提供した。
• 結果から、InGaNにおける相分離を抑制するためには、成長温度をスピンodal線の上に維持することが重要であることが強調された。