[論文レビュー] Growth of ultra thin vanadium dioxide thin films using magnetron sputtering

Fangfang Song, B. E. White|arXiv (Cornell University)|Aug 12, 2016

Transition Metal Oxide Nanomaterials被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、反応性DC磁誘導スパッタリングを用い、その後に低酸素分圧下での後処理熱処理を施すことにより、アモルファスSiO2基板上に超薄膜（42 nm）のジバニウムジオキシド（VO2）膜を効果的に成長させることに成功した。膜は金属-絶縁体転移温度が約72°C付近に位置するが、抵抗率変化は200倍以上に達し、ヒステリシス幅は約8°Cであり、絶縁体相では熱励起型の挙動を示す（活性化エネルギー0.16±0.03 eV）。一方、膜には顕著な引張応力（約2.0 GPa）が生じており、これが転移温度を約4°Cシフトさせている。

ABSTRACT

In this work, the results of fabricating ultra thin VO$_2$ films on the technologically relevant amorphous SiO$_2$ surface using reactive DC magnetron sputtering are presented. Results indicate that a post deposition anneal in low partial pressures of oxygen is an effective way at stabilizing the VO$_2$(M$_{1}$) phase on the SiO$_2$ surface. VO$_2$ films with a thickness of 42nm show a continuous microstructure, and undergo a resistivity change of more than a factor of 200 as the temperature of the film increases above 72$^{o}C$. The film shows hysteresis in the metal-insulator transition temperature upon heating and cooling with a width of approximately 8$^o$C. The resistivity of the low temperature semiconducting phase is found to be thermally activated with an activation energy 0.16$\pm$0.03 $ev$. Stress measurements using X-ray diffraction indicate that the ultra thin VO$_2$ film has a large tensile stress of 2.0$\pm$0.2 $GPa$. This value agrees well with the calculated thermal stress due to differential thermal expansion between the VO$_2$ thin film and silicon substrate. The stress leads to a shift of the metal-insulator transition temperature by approximately 4$^{o}C$.

研究の動機と目的

• 技術的関連性の高いアモルファスSiO2基板上に、高品質な超薄膜VO2膜をスケーラブルに成長させる方法の開発。
• 100 nm未満の膜厚で、相不安定性および結晶性の低さのため困難なVO2(M1)相を安定化すること。
• 酸素分圧および後処理熱処理が、相純度、微細構造、金属-絶縁体転移（MIT）特性に与える影響の調査。
• 残留応力の定量的評価と、超薄膜VO2膜におけるMIT温度への影響の特定。
• アモルファスSiO2との相性を示すことで、VO2ベースのデバイスを既存のシリコンベース技術に統合可能にする。

提案手法

• 酸素/アルゴンガス流量比（1.9–3 sccm）を制御して、550°Cで熱oxidized Si基板上にバナジウム金属ターゲットを反応性DC磁誘導スパッタリングで成膜し、酸素分圧を調整。
• 550°Cで低酸素分圧（0–4.8×10⁻² Pa）下で後処理熱処理を施し、VO2(M1)相を安定化。
• 顕微鏡的相の同定と相純度の評価に、グレーシングインシデントX線回折（GIXRD）を用いる。
• 超薄膜の正確な厚さ測定にX線反射率を用いる。
• X線回折を用いた残留応力測定により、膜内の引張応力を定量。
• キースリー4200半導体パrameterアナライザーを用いた電気的特性評価により、温度サイクルにわたる抵抗率とMIT挙動を測定。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 反応性スパッタリングと後処理熱処理を用いて、アモルファスSiO2基板上に、目的のVO2(M1)相に安定化した超薄膜VO2膜（≤100 nm）を形成できるか？
• RQ2 スパッタリング中の酸素分圧が、VO2膜の相組成および結晶性に与える影響は何か？
• RQ3 金属-絶縁体転移付近における超薄膜VO2膜の電気的応答（抵抗率変化、ヒステリシス幅、活性化エネルギー）は何か？
• RQ4 超薄膜VO2膜に内在する応力が、MIT温度にどの程度のシフトを引き起こすか？
• RQ5 42 nmという極めて薄い膜でも、高い抵抗率対比を維持しながらMITを保持できるか？

主な発見

• 42 nmの超薄膜VO2膜は、金属-絶縁体転移温度が約72°C付近で、抵抗率変化が200倍以上に達する。
• 加熱・冷却サイクルにおける金属-絶縁体転移のヒステリシス幅は約8°Cである。
• 低温の半導体相では、熱励起型抵抗率を示し、活性化エネルギーは0.16±0.03 eVである。
• 膜には2.0±0.2 GPaの大きな引張応力が生じており、VO2とSi基板の熱膨張係数の不一致に起因する熱的応力と整合的である。
• この応力により、MIT温度が約4°Cシフトすることが示され、歪みが相転移挙動に顕著な影響を与えることを示している。
• 低酸素分圧下での後処理熱処理が、VO2(M1)相の安定化と、アモルファスSiO2上での高品質・相純度の高い膜の達成に不可欠である。