[論文レビュー] Hard ferromagnetism down to the thinnest limit of iron-intercalated tantalum disulfide

Samra Husremović, Katherine Inzani+12 more|arXiv (Cornell University)|Mar 10, 2022

2D Materials and Applications参考文献 87被引用数 54

ひとこと要約

本研究では、鉄をインターカレーションさせた二層2H-TaS2において、二次元限界まで強磁性が安定することを示した。巨大なコーエンスフィールドが最大3 Tに達した。化学的インターカレーションと高度な特性評価を用いて、Feイオンの高い未消退軌道角運動量とTaS2格子におけるスピン軌道結合が、強い磁気異方性を生じさせることを示した。これにより、インターカレーション制御によって調整可能な、安定的かつスイッチ可能な二次元磁性体が実現された。

ABSTRACT

Two-dimensional (2D) magnetic crystals hold promise for miniaturized and ultralow power electronic devices that exploit spin manipulation. In these materials, large, controllable magnetocrystalline anisotropy is a prerequisite for the stabilization and manipulation of long-range magnetic order. In known 2D magnetic crystals, relatively weak magnetocrystalline anisotropy results in typically soft ferromagnetism. Here, we demonstrate that ferromagnetic order persists down to the thinnest limit of Fe$_x$TaS$_2$ (Fe-intercalated bilayer 2H-TaS$_2$) with giant coercivities up to 3 tesla. We prepare Fe-intercalated TaS$_2$ by chemical intercalation of van der Waals layered 2H-TaS$_2$ crystals and perform variable-temperature quantum transport, transmission electron microscopy, and confocal Raman spectroscopy measurements to shed new light on the coupled effects of dimensionality, degree of intercalation, and intercalant order/disorder on the hard ferromagnetic behavior of Fe$_x$TaS$_2$. More generally, we show that chemical intercalation gives access to a rich synthetic parameter space for low-dimensional magnets, in which magnetic properties can be tailored by the choice of the host material and intercalant identity/amount, in addition to the manifold distinctive degrees of freedom available in atomically thin, van der Waals crystals.

研究の動機と目的

• 強い磁気異方性を有する二次元遷移金属ジチalcogen化物において、長距離フェリ磁性秩序を安定化すること。
• 既知の2次元磁性体におけるソフトフェリ磁性の制限を克服し、化学的インターカレーションによって大きな磁気異方性を設計すること。
• インターカラントの配列、化学 Stoichiometry、次元性が2次元ヴァンデルワールス磁性体の磁気的性質に与える影響を調査すること。
• ホストとインターカラントの設計による、制御可能な磁気異方性を有する低次元磁性体を設計するための合成的プラットフォームを確立すること。

提案手法

• 不活性Atmosphere下で機械的剥離法により得た2H-TaS2フラクチュアにFe(CO)5を化学的インターカレーションし、FexTaS2ヘテロ構造を形成する。
• インターカレーションおよびアニール処理中におけるTaS2基底面の保護のため、六方晶窒化ホウ素（hBN）キャッピングを用いる。
• 原子スケールの構造的および成分的分析のため、高分解能透過電子顕微鏡（HRTEM）、走査型透過電子顕微鏡（STEM）、およびエネルギー分散型X線スペクトロスコピー（EDS）を用いる。
• インターカレーションされたFe原子のイメージングと、6配位の隙間サイトへの占有を確認するため、微分位相対照STEM（DPC-STEM）を用いる。
• 温度変化に伴う量子輸送測定を用いて、磁気秩序とコーエンスフィールドを調査する。
• ラマン分光法を用いて、格子歪みとスーパーラティスの形成（√3a × √3aの周期性を含む）を評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 FeインターカレーションTaS2の二次元限界において、長距離フェリ磁性秩序が安定化可能か？
• RQ2 FexTaS2に見られる巨大な磁気異方性の起源は何か？ また、それが強磁性行動を可能にする仕組みは？
• RQ3 インターカレーション度とインターカラントの秩序／無秩序性が、2次元FexTaS2の磁気的および電子的性質に与える影響は？
• RQ4 ヴァンデルワールスヘテロ構造における化学的インターカレーションが、強い磁気異方性を有する調整可能な2次元磁性体を設計する一般的手法として有効か？

主な発見

• 変動温度輸送測定により、Feインターカレーション2H-TaS2の二層限界までフェリ磁性秩序が維持され、長距離磁気秩序が確認された。
• 最大3 Tに達する巨大なコーエンスフィールドが測定され、2次元限界における強磁性行動が示された。
• DPC-STEM像により、Feインターカランツが√3a × √3aスーパーラティス構造に従い、6配位の隙間サイトに占有されていることが確認された。これはFe1/3TaS2と整合的である。
• 強い磁気異方性は、三角反ピラミッド配置におけるFeイオンの高い未消退軌道角運動量と、TaS2格子からのスピン軌道結合に起因する。
• ラマン分光法により、明確なフォノンモードとスーパーラティス信号が観測され、インターカレーションと構造的秩序の成立が確認された。
• インターカレーション度とインターカラントの秩序性が、磁気的および電子的応答を顕著に変化させ、磁気的性質の調整可能性が示された。