[論文レビュー] Heteroepitaxial growth of high optical quality, wafer-scale van der Waals heterostrucutres

Katarzyna Ludwiczak, Aleksandra K. Dąbrowska+10 more|arXiv (Cornell University)|Sep 4, 2021

2D Materials and Applications参考文献 67被引用数 31

ひとこと要約

本研究では、2インチサファイアウェーハ上にエピタキシャルhBN基板を形成した上で、ウェーハスケールかつ高光学的品質のMoSe2モノレイヤーを直接生成するためのハイブリッドMOVPE-MBEエpitaxial成長法を提案する。この手法により、ウェーハ全体にわたり、非常に狭く明確に分解された励起子ピークが光励起分光法で得られ、エネルギーのずれが±0.14 meV以内に収まることが確認され、大規模なヴァンデルワールスヘテロ構造において優れた均一性と光学的品質を実証した。

ABSTRACT

Transition metal dichalcogenides (TMDs) are materials that can exhibit intriguing optical properties like a change of the bandgap from indirect to direct when being thinned down to a monolayer. Well-resolved narrow excitonic resonances can be observed for such monolayers, however only for materials of sufficient crystalline quality, so far mostly available in the form of micrometer-sized flakes. A further significant improvement of optical and electrical properties can be achieved by transferring the TMD on hexagonal boron nitride (hBN). To exploit the full potential of TMDs in future applications, epitaxial techniques have to be developed that not only allow to growlarge-scale, high-quality TMD monolayers, but allow to perform the growth directly on large-scale epitaxial hBN. In this work we address this problem and demonstrate that MoSe2 of high optical quality can be directly grown on epitaxial hBN on an entire two-inch wafer. We developed a combined growth theme for which hBN is first synthesized at high temperature by Metal Organic Vapor Phase Epitaxy (MOVPE) and as a second step MoSe2 is deposited on top by Molecular Beam Epitaxy (MBE) at much lower temperatures. We show that this structure exhibits excellent optical properties, manifested by narrow excitonic lines in the photoluminescence spectra. Moreover, the material is homogeneous on the area of the whole two-inch wafer, with only +/-0.14 meV deviation of excitonic energy. Our mixed growth technique may guide the way for future large-scale production of high quality TMD/hBN heterostructures.

研究の動機と目的

• 大面積基板上に高品質な遷移金属ジ chalcogenides (TMDs) をスケーラブルかつエピタキシャルに成長させるための手法を開発すること。
• 機械的剥離や後続の転写処理の限界を克服し、エピタキシャルヘキサゴナルボロンナイトライド (hBN) 上にTMDsを直接的・ウェーハスケールで成長させること。
• MOVPEで成長させたhBNとMBEで蒸着したMoSe2を組み合わせることで、MoSe2モノレイヤーの高光学的品質を実現すること。
• スケーラブルなオプトエレクトロニクス用途に向け、2インチウェーハ全体にわたる均一で高品質なヴァンデルワールスヘテロ構造を実証すること。

提案手法

• まず、金属有機ガスエpitaxial法 (MOVPE) を用いて、2インチサファイアウェーハ上に高品質なhBN層 (1–13.6 nm 厚さ) を成長させた。成長モードには連続流量成長 (CFG) と2段階エピタキシーの2種類を用いた。
• 2段階エピタキシー法により、CFGバッファ層に加え、アンモニアとTEB流量のパulsed切り替えを組み合わせることで、6 nmを超える厚さのhBN層を優れた構造的品質で形成できた。
• その後、低温度で分子線エピタキシー (MBE) を用いて、MOVPE-hBN基板上にMoSe2モノレイヤーを成長させ、最適化された成長およびアニールサイクルを適用した。
• MBE成長には3つのバリエーションを試行した：長時間成長 (MoSe2A)、単一アニールを伴う高速成長 (MoSe2B)、段階的加熱を伴う多段階成長 (MoSe2C)。
• 光学的および構造的特性評価には、低温光励起分光法、ラマン分光法、XRD、FTIR反射分光法、SEM、AFM、およびFIBクロスセクションを用いた透過型電子顕微鏡 (TEM) を実施した。
• ウェーハ全体にわたる空間的均一性と光学的品質の評価を目的として、室温での光励起分光法およびラマンマッピングを実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ハイブリッドエピタキシャルアプローチを用いて、大面積エピタキシャルhBN基板上に高光学的品質のMoSe2モノレイヤーを直接成長させることは可能か？
• RQ2 hBNの厚さおよび成長モード (CFG 対 2段階) が、その後に成長するMoSe2の光学的および構造的品質に与える影響は何か？
• RQ3 本手法を用いることで、2インチウェーハ全体にわたるMoSe2/hBNヘテロ構造の光学的特性をどの程度均一化できるか？
• RQ4 機械的剥離フラクチュアに匹敵する、明確に分解された狭い励起子ピークを大面積ヘテロ構造で達成できるか？

主な発見

• ハイブリッドMOVPE-MBEアプローチにより、2インチサファイアウェーハ上に高光学的品質のウェーハスケールMoSe2/hBNヘテロ構造が成功裏に生成された。
• 低温光励起分光法により、明確に分解された中性A励起子およびトリオンピークが観測され、高い結晶性と低欠际密度を示した。
• 励起子エネルギーはウェーハ全体で標準偏差±0.14 meVに収まり、極めて優れた均一性を確認した。
• 室温での光励起分光マッピングでは、ピーク幅67.9 ± 6.1 meV、エネルギー1569.1 ± 2.1 meVを示し、標準偏差が小さいことから均一な光学的応答が得られた。
• X0A励起子ピーク幅の分布は標準偏差24.04 ± 0.84 meV、XCピーク幅は21.5 ± 1.8 meVを示し、さらに一貫性のある光学的特性が裏付けられた。
• TEMおよびAFM分析により、表面欠际がほとんどなく、層厚さも均一であることが確認され、厚さの大きいhBNサンプルに対しても高い構造的品質が得られた。