[論文レビュー] Heterogeneous diffusion in amorphous solids

M.R. Warren, Jörg Rottler|arXiv (Cornell University)|Jan 5, 2009

Material Dynamics and Properties参考文献 2被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、分子シミュレーションを用いて、老化する構造的ガラスにおける緩和イベントの持続時間の分布が、履歴に依存しないべき乗則に従うことを明らかにした。また、待ち時間 $t_w$ の記憶は最初のイベントに限定される。原子的分布に基づくCTRWモデルは、体積拡散を正確に捉え、$t_w$ に依存する apparent scaling を説明する。

ABSTRACT

Using molecular simulations, we identify microscopic relaxation events of individual particles in ageing structural glasses, and determine the full distribution of relaxation times. We find that the memory of the waiting time $t_w$ elapsed since the quench extends only up to the first relaxation event, while the distribution of all subsequent relaxation times (persistence times) follows a power law completely independent of history. Our results are in remarkable agreement with the well known phenomenological trap model of ageing. A continuous time random walk (CTRW) parametrized with the atomistic distributions captures the entire bulk diffusion behavior and explains the apparent scaling of the relaxation dynamics with $t_w$ during ageing, as well as observed deviations from perfect scaling.

研究の動機と目的

• 分子シミュレーションを用いて、老化する構造的ガラスにおける微視的緩和イベントを同定すること。
• これらの系における緩和時間（持続時間）の全分布を特定すること。
• クエンチ後からの待ち時間 $t_w$ が緩和ダイナミクスに与える影響を調査すること。
• 緩和ダイナミクスが老化の表象的トラップモデルと整合するかどうかを検証すること。
• 体積拡散と $t_w$ に依存する apparent scaling を捉えることができる連続時間ランダムウォーク（CTRW）モデルを構築すること。

提案手法

• 老化するアモルファス固体における個々の粒子の緩和イベントを追跡するための分子動力学的シミュレーションを実施すること。
• 最初の緩和イベントに続く緩和時間（持続時間）の分布を分析すること。
• 観測された緩和時間分布を、トラップモデルが予測するべき乗則的挙動と比較すること。
• 原子的緩和時間分布を用いて連続時間ランダムウォーク（CTRW）モデルのパrameter化を行うこと。
• CTRWモデルを用いて体積拡散をシミュレートし、老化中の観測されたスケーリング挙動との整合性を評価すること。
• ダイナミクスにおける完全なスケーリングからの逸脱を評価し、モデルの正確性を検証すること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 老化する構造的ガラスにおける緩和時間の分布はどのように変化するのか。また、待ち時間 $t_w$ に依存するか。
• RQ2 最初の緩和イベントを過ぎた後、システムは $t_w$ をどの程度記憶しているのか。
• RQ3 緩和時間分布は、トラップモデルが予測するように、履歴に依存しないべき乗則に従うのか。
• RQ4 原子的緩和時間分布に基づくCTRWモデルは、観測された体積拡散と $t_w$ に依存する apparent scaling を再現できるのか。
• RQ5 老化中の緩和ダイナミクスにおける完全なスケーリングからの逸脱の原因は何か。

主な発見

• クエンチ後からの待ち時間 $t_w$ の記憶は、最初の緩和イベントに限定され、その後のイベントには $t_w$ との依存性は存在しない。
• その後のすべての緩和時間（持続時間）の分布は、系の履歴に依存しないべき乗則に従う。
• 観測された緩和時間分布は、表象的トラップモデルの予測と顕著な一致を示す。
• 原子的緩和時間分布を用いてパrameter化した連続時間ランダムウォーク（CTRW）モデルは、全体の体積拡散挙動を正確に捉える。
• CTRWモデルは、緩和ダイナミクスの $t_w$ に依存する apparent scaling と観測された完全なスケーリングからの逸脱の両方を説明する。
• 本結果は、アモルファス固体におけるマクロな老化挙動が、微視的レベルでの履歴に依存しないべき乗則的持続時間分布から生じることを示している。