[論文レビュー] High-$T_c$ ternary metal hydrides, YKH$_{12}$ and LaKH$_{12}$, discovered by machine learning

Peng Song, Zhufeng Hou+6 more|arXiv (Cornell University)|Feb 27, 2021

Machine Learning in Materials Science被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、機械学習、特にXGBoost回帰を用いて、三元金属水素化物における高Tc超伝導を予測し、第一原理計算により、YKH12（240 GPaでTc = 143.2 K）およびLaKH12（140 GPaでTc = 99.2 K）が安定で高Tcの候補であることが特定された。この手法により、250種のY/M/HxおよびLa/M/Hxの組み合わせをデータ駆動でスクリーニングすることで、広大な化学的空間における発見を加速した。

ABSTRACT

The search for hydride compounds that exhibit high $T_c$ superconductivity has been extensively studied. Within the range of binary hydride compounds, the studies have been developed well including data-driven searches as a topic of interest. Toward the search for the ternary systems, the number of possible combinations grows rapidly, and hence the power of data-driven search gets more prominent. In this study, we constructed various regression models to predict $T_c$ for ternary hydride compounds and found the extreme gradient boosting (XGBoost) regression giving the best performance. The best performed regression predicts new promising candidates realizing higher $T_c$, for which we further identified their possible crystal structures. Confirming their lattice and thermodynamical stabilities, we finally predicted new ternary hydride superconductors, YKH$_{12}$ [$C2/m$ (No.12), $T_c$=143.2 K at 240 GPa] and LaKH$_{12}$ [$R\bar{3}m$ (No.166), $T_c$=99.2 K at 140 GPa] from first principles.

研究の動機と目的

• 膨大な組み合わせが可能な化学空間において、高Tc超伝導性を示す三元水素化物を迅速に発見すること。
• 従来の探索手法の限界を克服するため、データ駆動型機械学習を用いて有望な候補を優先順位付けすること。
• 実験的検証が可能な安定で高Tcの超伝導性水素化物を同定すること。
• 予測された候補の格子的・熱力学的安定性を第一原理計算により検証すること。

提案手法

• 三元水素化物のTcを予測する複数の回帰モデルを構築し、その中でXGBoostが最も優れた性能を示した。
• 既知の高いTcを示す二元水素化物のデータセットを活用して、ターゲットとなる三元系（Y/M/HxおよびLa/M/Hx、M = Ca, K, Na）を定義した。
• 上位候補の格子的・熱力学的安定性を確認するため、高スループットのab initio計算を実施した。
• Eliashbergスペクトル関数およびMcMillan式に基づくTc計算を実施し、超伝導転移温度を推定した。
• 結晶構造予測および対称性解析を用いて、YKH12およびLaKH12の妥当な結晶構造を同定した。
• フォノンおよび結合エネルギー解析を用いて、YKH12（240 GPa）およびLaKH12（140 GPa）における高圧下での安定性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 高圧下で、どの三元金属水素化物が予測されたTc値が最も高いか？
• RQ2 機械学習モデルは、二元化合物を超える複雑な水素化物系のTcを正確に予測できるか？
• RQ3 予測された化合物は、高圧下で熱力学的および動的に安定か？
• RQ4 高Tc三元水素化物の最も有望な結晶構造は何か？
• RQ5 第一原理計算により、機械学習で予測された上位候補の超伝導特性を確認できるか？

主な発見

• XGBoost回帰モデルが、三元水素化物のTc予測において、他の機械学習モデルを上回る優れた性能を示した。
• YKH12は、C2/m（No. 12）の結晶構造で240 GPa下に於いてTc = 143.2 Kであると予測された。
• LaKH12は、R̄3m（No. 166）の結晶構造で140 GPa下に於いてTc = 99.2 Kであると予測された。
• YKH12およびLaKH12の両方が、それぞれの高圧条件下で動的および熱力学的に安定であることが確認された。
• YKH12およびLaKH12の予測されたTc値は、これまでに報告された大多数の三元水素化物を上回っており、実験的実現の可能性が極めて高いと示された。
• 本研究では、機械学習スクリーニングと第一原理検証を組み合わせることで、複雑な水素化物系における超伝導体発見を加速する有効性が示された。