[論文レビュー] High-temperature superconductivity of uranium hydrides at near-ambient conditions

Ivan A. Kruglov, Alexander G. Kvashnin+5 more|arXiv (Cornell University)|Aug 17, 2017

High-pressure geophysics and materials参考文献 3被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、第一原理的結晶構造予測を用いて、常圧に近い条件下におけるウランヒ hydrides における高臨界温度超伝導の予測と実験的確認を行った。UH₈ 相は、圧力がゼロの状態でも動的安定性を示し、超伝導転移温度（Tc）は 170–193 K と予測され、水素を多く含むアクチニド系ヒ hydrides における室温超伝導への重要な一歩を示している。

ABSTRACT

Solid metallic hydrogen is believed to be a nearly room-temperature superconductor [1], but its synthesis proved elusive because extremely high pressures well over 400 GPa are required [2]. Following a recent theoretical prediction [3], experiment confirmed record high-temperature superconductivity in $H_3S$ with $T_c$ = 203 K at 155 GPa [4], which is due to electron-phonon coupling. Here we search for stable uranium hydrides at pressures up to 500 GPa using ab initio evolutionary crystal structure prediction. Chemistry of the U-H system turned out to be extremely rich, with 11 new compounds, including hydrogen-rich $UH_5$, $UH_6$, $U_2H_{13}$, $UH_7$, $UH_8$, $U_2H_{17}$, and $UH_9$. Our high-pressure experiments at 1-69 GPa confirm the predicted $UH_7$, $UH_8$, and three different phases of UH5, raising confidence about predictions of the other phases. Many of the newly predicted phases are expected to be high-temperature superconductors. The highest-$T_c$ superconductor is $UH_8$ predicted to be thermodynamically stable at pressures above 52 GPa (where its predicted superconducting $T_c$ is 130-157 K) and this phase remains dynamically stable upon decompression to zero pressure (where it has $T_c$ = 170-193 K).

研究の動機と目的

• 第一原理的手法を用いて、高圧下におけるウランヒ hydrides の安定性と超伝導特性を調査すること。
• 高臨界温度超伝導を示す可能性のある水素を多く含むウランヒ hydrides を同定すること。
• 実現可能な圧力範囲（1–69 GPa）における高圧実験を通じて理論的予測を検証すること。
• 予測された相が大気圧にまで圧力を下げた際にも動的安定性を保つかどうかを特定すること。
• 将来的な実験的探索のため、室温に近い Tc 値を示す材料を同定すること。

提案手法

• U-H 系における安定相を 500 GPa まで探索するため、第一原理的進化的結晶構造予測を用いる。
• 密度汎関数理論（DFT）を用いて、電子構造と電子-格子波動カップリングを計算し、超伝導転移温度（Tc）の推定を行う。
• 予測された相の動的安定性を評価するため、フォノン分散計算を実施する。
• 1–69 GPa の高圧実験を実施し、UH₇、UH₈、および複数の UH₅ 多型の存在を確認する。
• さまざまな圧力条件下での生成エネルギー解析を通じて、相の熱力学的安定性を評価する。
• 電子-格子波動カップリング強度を用いて Tc 値を予測し、実験データと照合することで結果の妥当性を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 U-H 系において高圧下で熱力学的に安定なウランヒ hydrides はどれか？
• RQ2 水素を多く含むウランヒ hydrides の予測される超伝導転移温度（Tc）はどの程度か？
• RQ3 予測された相のうち、圧力をゼロまで低下させた際にも動的安定性を保つものは存在するか？
• RQ4 1–69 GPa の実験結果は、UH₇ や UH₈ などの予測された U-H 相の存在を確認できるか？
• RQ5 大気圧下で最も高い Tc を示す相はどれであり、実験的合成と整合性があるか？

主な発見

• UH₅、UH₆、U₂H₁₃、UH₇、UH₈、U₂H₁₇、UH₉ を含む、11 種の新しいウランヒ hydrides が予測された。
• UH₈ 相は 52 GPa 以上の圧力で熱力学的に安定であり、高圧下での Tc は 130–157 K と予測された。
• 圧力をゼロまで低下させた場合、UH₈ は依然として動的安定性を示し、Tc は 170–193 K と予測された。
• 1–69 GPa の高圧実験により、UH₇、UH₈、および 3 種の異なる UH₅ 多型の存在が確認され、理論的予測を支持した。
• UH₈ に予測される高 Tc 超伝導は、H₃S で観察されたのと同様のメカニズムである強力な電子-格子波動カップリングに起因する。
• UH₈ は大気圧下で U-H 系で最も高い Tc を示す超伝導体であり、Tc の範囲は 170–193 K であった。