[論文レビュー] High thermal conductivity of bulk epoxy resin by bottom-up parallel-linking and strain: a molecular dynamics study

Shouhang Li, Xiaoxiang Yu+2 more|arXiv (Cornell University)|Jan 13, 2018

Thermal properties of materials被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、下流的平行結合戦略と一軸引張ひずみを組み合わせることで、ボトムアップ的にバルクエポキシ樹脂の固有の熱伝導率を向上させる手法を提案する。分子動力学シミュレーションを用いて、ひずみを加えた平行結合エポキシ樹脂で記録的な6.45 Wm⁻¹K⁻¹の熱伝導率を達成した。これは従来の非晶質エポキシ樹脂の6.5倍に相当し、次世代エレクトロニクス向けに高熱伝導性ポリマー複合材料を実現する有効な道筋を示している。

ABSTRACT

The ultra-low thermal conductivity (~0.3 Wm-1K-1) of amorphous epoxy resins significantly limits their applications in electronics. Conventional top-down methods e.g. electrospinning usually result in aligned structure for linear polymers thus satisfactory enhancement on thermal conductivity, but they are deficient for epoxy resin polymerized by monomers and curing agent due to completely different cross-linked network structure. Here, we proposed a bottom-up strategy, namely parallel-linking method, to increase the intrinsic thermal conductivity of bulk epoxy resin. Through equilibrium molecular dynamics simulations, we reported on a high thermal conductivity value of parallel-linked epoxy resin (PLER) as 0.80 Wm-1K-1, more than twofold higher than that of amorphous structure. Furthermore, by applying uniaxial tensile strains along the intra-chain direction, a further enhancement in thermal conductivity was obtained, reaching 6.45 Wm-1K-1. Interestingly, we also observed that the inter-chain thermal conductivities decrease with increasing strain. The single chain of epoxy resin was also investigated and, surprisingly, its thermal conductivity was boosted by 30 times through tensile strain, as high as 33.8 Wm-1K-1. Our study may provide a new insight on the design and fabrication of epoxy resins with high thermal conductivity.

研究の動機と目的

• エレクトロニクス分野での応用を制限する極めて低い熱伝導率（約0.3 Wm⁻¹K⁻¹）を示す非晶質エポキシ樹脂の課題を克服すること。
• 架橋エポキシネットワークには不適切な従来のトップダウン的整列手法を回避する、新たな下流的戦略の開発。
• 分子レベルでのエポキシ樹脂における構造的整列と機械的ひずみが熱輸送に与える影響の解明。
• シミュレーションを通じて、高熱伝導性エポキシベース材料の設計原則の同定。

提案手法

• 異なるエポキシ樹脂構造における熱伝導率をモデル化・分析するために、平衡分子動力学（MD）シミュレーションを採用。
• 制御された重合を模倣するように、より秩序的・整列したネットワーク構造を形成する下流的平行結合法を設計。
• 鎖内方向に一軸引張ひずみを適用し、構造再編成を誘発させ、フォノン輸送を向上。
• 原子速度自己相関関数から導出されるグリーン＝キューブ形式を用いて熱伝導率を計算。
• さまざまなひずみレベルにおける非晶質エポキシ、平行結合エポキシ（PLER）、ひずみを加えたPLER系の熱伝導率を比較。
• 異方的輸送メカニズムを理解するために、鎖内および鎖間の熱伝導率を別々に分析。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 下流的平行結合戦略は、バルクエポキシ樹脂の固有熱伝導率を顕著に向上させることができるか？
• RQ2 一軸引張ひずみは、平行結合エポキシ樹脂の熱伝導率にどのように影響するか？
• RQ3 ひずみを加えた系において、鎖内と鎖間の熱伝導に寄与する割合はそれぞれどの程度か？
• RQ4 平行結合による構造的整列はフォノン散乱を低減させ、熱輸送を改善するか？
• RQ5 架橋エポキシネットワークにおけるひずみ誘起整列は、結晶性材料と同等の熱伝導率値を達成できるか？

主な発見

• 平行結合エポキシ樹脂（PLER）は、従来の非晶質エポキシ樹脂の0.3 Wm⁻¹K⁻¹よりも2倍以上高い0.80 Wm⁻¹K⁻¹の熱伝導率を達成した。
• 鎖内方向に一軸引張ひずみを加えることで、PLERの熱伝導率は6.45 Wm⁻¹K⁻¹にまで上昇し、6.5倍の向上を達成した。
• ひずみ条件下では、1本のエポキシ鎖の鎖内熱伝導率が30倍に増加し、33.8 Wm⁻¹K⁻¹に達した。
• 全体的な向上にもかかわらず、ひずみが増加するにつれて鎖間熱伝導率は低下し、架橋効率のトレードオフが生じた。
• 結果として、下流的設計による構造的整列とひずみ工学が、架橋ポリマーにおける熱輸送を顕著に向上させられることを示した。
• 本研究では、熱伝導率の向上が主に、整列したネットワークにおけるフォノン輸送の改善と散乱の低減に起因することを明らかにした。