[論文レビュー] High-throughput computational discovery of 40 ultralow thermal conductivity and 20 highly anisotropic crystalline materials

Ankit Jain, Harish P Veeravenkata+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 7, 2022

Thermal properties of materials被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、225種の安定な三元系半導体を対象とした高スループットな密度汎関数理論（DFT）ベースの計算スクリーニングを実施し、超低熱伝導率および高い熱輸送異方性を示す材料を同定した。効率的な非調和力定数抽出手法を用いて、0.16 W/m-Kを記録するSbRbK₂を含む40種の材料が1 W/m-K未満の熱伝導率を示すことが判明し、最大で12.6に達する異方性を示す20種の材料が、これまでに報告された最高値を上回った。

ABSTRACT

We performed ab-initio driven density functional theory-based high throughput computations to search for materials with low thermal conductivity and high thermal transport anisotropy. We shortlisted a pool of 429 stable ternary semiconductors from the Materials Project and obtained phonon thermal conductivity by solving the Boltzmann transport equation on 225 materials. We found the lowest thermal conductivity of 0.16 W/m-K in SbRbK 2 and 40 materials with a thermal conductivity lower than 1 W/m-K at 300 K. For anisotropic thermal transport, we have identified six materials with anisotropy larger than 5 and 20 with thermal transport anisotropy higher than the largest reported literature value.

研究の動機と目的

• 熱電および熱絶縁応用を目的とした、超低熱伝導率を示す新規材料の発見を加速すること。
• 従来のab-initio熱伝導率計算における計算ボトルネックを克服するため、効率的な非調和力定数抽出手法を活用すること。
• 方向性熱管理に不可欠な高熱輸送異方性を示す材料を体系的に同定すること。
• 既知の材料群にとどまらず、225種の安定な三元系半導体に対して全DFT計算を実施することで、探索範囲を拡大すること。
• 高い精度でフォノン熱輸送特性を予測できる、計算的に効率的で高スループットなフレームワークを提供すること。

提案手法

• Materials Projectに登録された429種の安定な三元系半導体に対してab-initio DFT計算を実施し、熱力学的および構造的安定性を満たす材料に絞り込んだ。
• 温度依存の非調和力定数を確率的熱的スナップショット法により抽出し、ボルツマン輸送方程式（BTE）を用いて300 Kにおけるフォノン熱伝導率を計算した。
• 全225種の材料にわたる信頼性および比較可能性を確保するため、一貫した収束済みのシミュレーションパラメータを採用した。
• スクリーニングの基準として、電子的バンドギャップ（>0.2 eV）、ランタノイド・アクチノイド・希土類金属・高イオン性化合物の非存在を設定した。
• 熱伝導率の異方性を、結晶学的方位に沿った最大値と最小値の比として定義した。
• 計算パイプラインの正確性を検証するため、窒化ガリウムや炭化ケイ素など既知のベンチマーク物質（例：窒化ガリウム）と照合した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ab-initio DFTベースの高スループットスクリーニングを用いた場合、安定な三元系半導体の中で達成可能なフォノン熱伝導率の下限はどの程度か？
• RQ2 どの材料が最大の熱輸送異方性を示し、それらは従来報告された値と比べてどう異なるか？
• RQ3 効率的な非調和力定数抽出手法は、計算コストを大幅に削減しつつ、大規模かつ高精度な熱伝導率予測を可能にするか？
• RQ4 熱伝導率および異方性の分布は、異なる結晶系や化学組成においてどのように変動するか？
• RQ5 どの材料組成や構造モチーフが、一貫して超低熱伝導率または高異方性を示すか？

主な発見

• 300 Kにおけるフォノン熱伝導率の最低値はSbRbK₂で0.16 W/m-Kであり、これまでに報告された中で最小値である。
• 全40種の材料が1 W/m-K未満の熱伝導率を示しており、熱電および熱バリア応用のための豊富な候補群が得られた。
• 観察された最大の熱輸送異方性は12.6であり、共有結合性化合物で達成され、従来報告値を著しく上回った。
• 6種の材料が異方性5以上を示し、20種が本研究以前に報告された最高値を超えた。
• 計算フレームワークにより、従来手法と比較して1〜3桁の計算コスト削減が達成され、大規模スクリーニングが可能になった。
• 本研究では、特定の原子配列と低対称性を持つ複雑な三元系化合物が、超低熱伝導率と高異方性の両方を実現可能であることを示した。これにより、機能材料の設計可能性が拡張された。