[論文レビュー] High-Throughput Computational Screening of Two-Dimensional Semiconductors

Vei Wang, Gang Tang+6 more|arXiv (Cornell University)|Jun 12, 2018

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用数 10

ひとこと要約

本研究では、ヴァン・ダール・ワールズ補正を施した第一原理密度汎関数理論（DFT）を用いて、約1,000個のモノレイヤーからなる中で259個の二次元（2D）反強磁性半導体の高スループット計算スクリーニングを実施した。ハイブリッドDFT水準の精度を、計算コストの僅か一部で達成する線形フィッティングモデル（LFM）を提案し、ナノスケールデバイスや光触媒分野における効率的な材料発見を可能にした。

ABSTRACT

By performing high-throughput first-principles calculations combined with a semiempirical van der Waals dispersion correction, we have screened 74 direct- and 185 indirect-gap two dimensional (2D) nonmagnetic semiconductors from near 1000 monolayers according to the criteria for energetic, thermodynamic, mechanical, dynamic and thermal stabilities, and conductivity type. We present the calculated lattice constants, simulated scanning tunnel microscopy, formation energy, Young's modulus, Poisson's ratio, shear modulus, anisotropic effective mass, band structure, band gap, ionization energy, and electron affinity for each candidate meeting our criteria. The resulting 2D semiconductor database (2DSdb) can be accessed via the website https://materialsdb.cn/2dsdb/index.html. The 2DSdb provides an ideal platform for computational modeling and design of new 2D semiconductors and heterostructures in photocatalysis, nanoscale devices, and other applications. Further, a linear fitting model was proposed to evaluate band gap, ionization energy and electron affinity of semiconductor from the density functional theory (DFT) calculated data as initial input. This model can be as precise as hybrid DFT but with much lower computational cost.

研究の動機と目的

• 厳密な安定性基準を用いて、多数の候補モノレイヤーから安定で反強磁性の2D半導体を同定すること。
• 標準的DFT関数（例：PBE）によるバンドギャップの過小評価を克服する、計算コストが低い代替手法を開発すること。
• 2D半導体の基本的電子的・機械的・表面的性質に関する包括的データベースを構築すること。
• PBEデータを入力として使用する低コストな線形フィッティングモデルにより、イオン化エネルギーおよび電子親和力の正確な予測を可能にすること。
• ナノエレクトロニクスおよび光触媒分野における材料設計の加速を目的とした、公開可能なプラットフォームを提供すること。

提案手法

• PBE関数と半経験的ヴァン・ダール・ワールズ補正を用いた高スループット第一原理DFT計算を、990個のモノレイヤーに対して実施した。
• エネルギー的・熱力学的・機械的・動的・熱的安定性の基準を適用し、候補を絞り込んだ。
• 格子定数、生成エネルギー、縦弾性率、ポisson比、剪断率、バンド構造、バンドギャップ、イオン化エネルギー、電子親和力、および異方的有効質量といった主要な性質を計算した。
• PBEで計算されたデータを入力として使用する線形フィッティングモデル（LFM）を提案し、バンドギャップ・イオン化エネルギー・電子親和力の予測においてHSE06水準の精度を達成した。
• 40素材のテストセットに対してLFMをHSE06および実験データと比較した結果、sp半導体において平均絶対誤差（MAE）が0.10 eVと高く一致した。
• 得られた2D半導体データベース（2DSdb）を https://materialsdb.cn/2dsdb/index.html にホスティングし、今後の材料設計に向けた公開アクセスを可能にした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 エネルギー的・熱力学的・機械的・動的・熱的安定性の厳密な基準を満たす2Dモノレイヤーはどれか？
• RQ2 PBEデータに基づく線形フィッティングモデルは、ハイブリッドDFTと比較して、2D半導体のバンドギャップ・イオン化エネルギー・電子親和力の予測においてどの程度の精度を示すか？
• RQ3 提案された線形フィッティングモデルの計算コストと精度のトレードオフは、従来のハイブリッドDFT計算と比較してどうか？
• RQ4 LFMモデルは、2Dおよびバルク半導体の両方の体系に一般化可能で、同等の予測性能を示すか？
• RQ5 最も有望な2D半導体候補の主な電子的および機械的性質は何か？

主な発見

• 約1,000個の候補モノレイヤーの中から、合計259個の安定な2D反強磁性半導体が同定され、そのうち74個が直接ギャップ、185個が間接ギャップを有した。
• 線形フィッティングモデル（LFM）は、半-core d電子を有さないsp半導体において、HSE06と比較して平均絶対誤差（MAE）がわずか0.10 eVにとどまり、高い精度を達成した。
• SC/40テストセットにおいて、LFMはHSE06値との回帰で決定係数R²が0.971に達し、強い相関と低い分散を示した。
• LFMは計算コストを顕著に削減しながら、ハイブリッドDFTと同等の精度を維持した。線形フィット式は $ E_g^{ ext{fit}} = 1.17 imes E_g^{ ext{PBE}} + 0.68 $ で表された。
• データベースには、格子定数、生成エネルギー、縦弾性率、ポisson比、および全259候補のシミュレートされたSTM像を含む詳細な性質が収録された。
• 2DSdbデータベースは https://materialsdb.cn/2dsdb/index.html で公開されており、今後の2Dヘテロ構造やナノスケールデバイスの設計を支援する。