[論文レビュー] Highly Tunable Ground and Excited State Excitonic Dipoles in Multilayer 2H-MoSe$_2$

Shun Feng, Aidan Campbell+8 more|arXiv (Cornell University)|Dec 29, 2022

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ひとこと要約

本研究では、二層および三層の2H-MoSe₂において、層間励起子が層内A励起子状態と強く結合するハイブリッド励起子の電場によるチューニングを示した。これによりスピン、バルク、エネルギー、および電気双極子モーメントの完全な制御が可能になった。主な結果は、最大0.73±0.01 e·nmの高効率なチューナブルな励起子双極子モーメント、約200 meVのエネルギーチューナビリティ、および-4から+14にわたるg因子の実現であり、強力な光-物質結合とチューナブルなスピン・バルク物理学を可能にした。

ABSTRACT

The fundamental properties of an exciton are determined by the spin, valley, energy, and spatial wavefunctions of the Coulomb bound electron and hole. In van der Waals materials, these attributes can be widely engineered through layer stacking configuration to create highly tunable interlayer excitons with static out-of-plane electric dipoles, at the expense of the strength of the oscillating in-plane dipole responsible for light-matter coupling. Here we show that interlayer excitons in bi- and tri-layer 2H-MoSe$_2$ crystals exhibit electric-field-driven coupling with the ground ($1s$) and excited states ($2s$) of the intralayer A excitons. We demonstrate that the hybrid states of these distinct exciton species provide strong oscillator strength, large permanent dipoles (up to $0.73 \pm 0.01$ enm), high energy tunability (up to $\sim$ 200 meV), and full control of the spin and valley characteristics such that the exciton g-factor can be manipulated over a large range (from -4 to +14). Further, we observe the bi- and tri-layer excited state ($2s$) interlayer excitons and their coupling with the intralayer excitons states ($1s$ and $2s$). Our results, in good agreement with a coupled oscillator model with spin (layer)-selectivity and beyond standard density functional theory calculations, promote multilayer 2H-MoSe$_2$ as a highly tunable platform to explore exciton-exciton interactions with strong light-matter interactions.

研究の動機と目的

• 強い光-物質結合と大きな恒常的電気双極子モーメントを有する多層2H-MoSe₂における高効率なチューナブルな励起子状態の設計。
• 従来の層間励起子における大きな層間双極子モーメントと弱い振動数強度のトレードオフを克服すること。
• 遷移金属ジカルコイドハイブリッド構造において、励起状態の層間励起子（2s）を初めて観測し、その特性を同定すること。
• 外部電場によって誘起される層間励起子と層内励起子のハイブリダイゼーションを実証し、スピン、バルク、エネルギーの制御を可能にすること。
• 多層2H-MoSe₂を、チューナブルな光学的およびスピン・バルク特性を有する強い励起子-励起子相互作用を研究するプラットフォームとして確立すること。

提案手法

• 剥離した二層および三層2H-MoSe₂における励起子遷移を調べるために、磁気光学分光法と電場依存反射測定を用いた。
• スピンおよび層選択的結合を有する現象的カップルドオシレーター模型を用い、層間（IX）と層内A励起子状態のハイブリダイゼーションを記述した。
• バックゲート付きhBN封止デバイスを用いて外部電場を印加し、励起子状態のエネルギー準位とスターティックシフトをチューニングした。
• さまざまな電場下での励起子遷移の線形エネルギーシフトを測定し、g因子と双極子モーメントを抽出した。
• 基底状態および励起状態の両方に対して同一のスターティックシフトと結合ルールを適用したカップルドオシレーター模型を用いてエネルギー分散をシミュレートした。
• 特にスピン・バルク結合とハイブリダイゼーションに関して、標準的密度汎関数理論を超えたab initio計算を用いて実験的観察を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 多層2H-MoSe₂における層間励起子を、層内A励起子とハイブリダイズさせることで、大きな恒常的双極子モーメントと強い振動数強度の両方を達成できるか？
• RQ2 外部電場によってハイブリッド励起子のg因子をどの程度チューニング可能か。また、負から正の値へと駆動可能か？
• RQ3 遷移金属ジカルコイドハイブリッド構造において、励起状態の層間励起子（2s）は観測可能か。その光学的および双極子的特性は何か？
• RQ4 スピンおよび層選択的結合は、層間および層内励起子のハイブリダイズおよびエネルギー分散にどのように影響するか？
• RQ5 カップルドオシレーター模型は、多層2H-MoSe₂における基底状態および励起状態の層間励起子のスターティックチューニングによるハイブリダイズを正確に記述できるか？

主な発見

• 二層および三層2H-MoSe₂におけるハイブリッド化された層間励起子は、最大0.73±0.01 e·nmの恒常的電気双極子モーメントを示し、従来の層間励起子よりも顕著に大きい。
• ハイブリッド励起子のg因子は、電場によって-4から+14までチューニング可能であり、ゼーマン分裂とスピン・バルク偏極の完全な制御が可能になった。
• 印加電場下でのハイブリッド励起子状態のエネルギーチューナビリティは約200 meVに達し、強力な電気的・光学的制御を示した。
• TMD系において、励起状態の層間励起子（2s）が初めて観測された。その線形スターティックシフトは基底状態遷移と平行に明確に観察された。
• 2s励起状態の測定された線形エネルギーシフトは、IX 3L基底状態から約40 meV高いエネルギーに外挿される結果となり、理論的予測と整合的であった。
• スピンおよび層選択的結合を有するカップルドオシレーター模型は、実験的に観測されたエネルギー分散およびハイブリダイズ行動を正確に再現した。