[論文レビュー] Highly Tunable Layered Exciton in Bilayer WS<sub>2</sub>: Linear Quantum Confined Stark Effect versus Electrostatic Doping

Sarthak Das, Medha Dandu+7 more|arXiv (Cornell University)|Nov 13, 2020

Molecular Junctions and Nanostructures被引用数 2

ひとこと要約

本研究では、垂直方向の電場を用いた、バイレイヤーWS2における線形量子閉じ込めストark効果（QCSE）を実証した。層間および層内励起子間の電場誘発相互変換と層の自由度の相互作用により、巨大な励起子のオシレーター強度の可変性が得られ、グラフェンと統合された場合、原子的に薄くゲートで可変な電気吸収モジュレータとしての応用が有望である。

ABSTRACT

In 1H monolayer transition metal dichalcogenide, the inversion symmetry is broken, while the reflection symmetry is maintained. On the contrary, in the bilayer, the inversion symmetry is restored, but the reflection symmetry is broken. As a consequence of these contrasting symmetries, here we show that bilayer WS$_2$ exhibits a quantum confined Stark effect (QCSE) that is linear with the applied out-of-plane electric field, in contrary to a quadratic one for a monolayer. The interplay between the unique layer degree of freedom in the bilayer and the field driven partial inter-conversion between intra-layer and inter-layer excitons generates a giant tunability of the exciton oscillator strength. This makes bilayer WS$_2$ a promising candidate for an atomically thin, tunable electro-absorption modulator at the exciton resonance, particularly when stacked on top of a graphene layer that provides an ultra-fast non-radiative relaxation channel. By tweaking the biasing configuration, we further show that the excitonic response can be largely tuned through electrostatic doping, by efficiently transferring the oscillator strength from neutral to charged exciton. The findings are prospective towards highly tunable, atomically thin, compact and light, on chip, reconfigurable components for next generation optoelectronics.

研究の動機と目的

• バイレイヤーWS2における線形量子閉じ込めストark効果（QCSE）を実験的に実証し、モノレイヤーとは対照的に二次的QCSEと対比する。
• 層の自由度が、層内と層間励起子間の電場駆動型相互変換を可能にする役割を調査する。
• 電場および静電的ドーピングを用いた励起子のオシレーター強度の巨大な可変性を実証する。
• バイレイヤーWS2/グラフェンヘテロ構造が、超高速で原子的に薄い電気吸収モジュレータとしての可能性を評価する。

提案手法

• QCSE効果を分離するために、電気的に浮遊したバイレイヤーWS2を含む、数層のグラフェン/hBN/2L-WS2/hBN/FLGスタックを用いた。
• 複素屈折率を用いた伝搬行列法を用いて反射率を計算し、微分反射率スペクトルを抽出した。
• Wのd軌道に基づく準粒子ハミルトニアンを用いてBethe-Salpeter方程式を解き、励起子状態をモデル化した。
• 垂直方向の電場を印加してストークスシフトを調査し、4.2 Kで電場依存の反射率を測定した。
• 2番目のデバイス構成で接地された金属接触を用いて静電的ドーピングを実施し、三価イオン（trion）の形成を調査した。
• 実験的反射率スペクトルをローレンツ的オシレーターモデルでフィッティングし、オシレーター強度およびエネルギーシフトを抽出した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 バイレイヤーWS2は、反射対称性の破れにより、線形量子閉じ込めストークス効果（QCSE）を示すか？
• RQ2 電場誘発の層内と層間励起子間の相互変換によって、励起子のオシレーター強度はどの程度可変可能か？
• RQ3 静電的ドーピングにより、中性励起子から帯電した三価イオン（trion）へのオシレーター強度の移行は、効率的に行われるか？
• RQ4 グラフェンとの統合が、バイレイヤーWS2の電気吸収モジュレータとしての性能をどのように向上させるか？

主な発見

• バイレイヤーWS2は、直接的な層内A1s励起子に線形ストークスシフトを示し、反射対称性の破れに起因する線形QCSEを確認した。
• 励起子のオシレーター強度は、電場誘発の部分的層内・層間励起子間相互変換により、最大50％のモード変化が可能な巨大な可変性を示した。
• 接地された接触による静電的ドーピングにより、中性励起子から帯電三価イオンへのオシレーター強度の効率的移行が可能であり、高ゲート電圧で反射率に顕著な変化が観察された。
• 微分反射率スペクトルは、印加電場に従って励起子ピークエネルギーが明確にシフトしており、電場強度に対して線形依存性（最大±2.2 MV/cm）を示した。
• 温度依存測定により、励起子特徴は4.2 Kで維持され、295 Kで弱体化することが確認され、強い多体効果が示された。
• バイレイヤーWS2とグラフェンの統合により、超高速な非放射的エネルギー移動が実現され、高速電気吸収モードの可能性が高まった。