[論文レビュー] Highly tunable magnetic phases in transition metal dichalcogenide Fe$_{1/3+δ}$NbS$_2$

Shan Wu, Zhijun Xu+9 more|arXiv (Cornell University)|Jun 2, 2021

Paleontology and Stratigraphy of Fossils被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、Fe₁/₃₊δNbS₂における磁性欠陥—具体的にはFe空孔および間隙原子—が、過不足の状態に応じて明確に異なるストライプ（k₁ = (0.5, 0, 0)）およびジグザグ（k₂ = (0.25, 0.5, 0)）秩序を示す高機能性反強磁性基底状態を誘発することを示している。この調整可能性は、競合する次近隣スピン交換相互作用と振動的RKKY相互作用に起因し、バルク結晶における磁性相の制御が可能となり、将来の反強磁性スピントロニクス素子の応用が期待される。

ABSTRACT

Layered transition metal dichalcogenides (TMDCs) host a plethora of interesting physical phenomena ranging from charge order to superconductivity. By introducing magnetic ions into 2H-NbS$_2$, the material forms a family of magnetic intercalated TMDCs T$_x$NbS$_2$ (T = 3d transition metal). Recently, Fe$_{1/3+δ}$NbS$_2$ has been found to possess intriguing resistance switching and magnetic memory effects coupled to the Néel temperature of T$_N \sim 45$ K [1,2]. We present comprehensive single crystal neutron diffraction measurements on under-intercalated ($δ\sim -0.01$), stoichiometric, and over-intercalated ($δ\sim 0.01$) samples. Magnetic defects are usually considered to suppress magnetic correlations and, concomitantly, transition temperatures. Instead, we observe highly tunable magnetic long-ranged states as the Fe concentration is varied from under-intercalated to over-intercalated, that is from Fe vacancies to Fe interstitials. The under- and over- intercalated samples reveal distinct antiferromagnetic stripe and zig-zag orders, associated with wave vectors $k_1$ = (0.5, 0, 0) and $k_2$ = (0.25, 0.5, 0), respectively. The stoichiometric sample shows two successive magnetic phase transitions for these two wave vectors with an unusual rise-and-fall feature in the intensities connected to $k_1$. We ascribe this sensitive tunability to the competing next nearest neighbor exchange interactions and the oscillatory nature of the Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) mechanism. We discuss experimental observations that relate to the observed intriguing switching resistance behaviors. Our discovery of a magnetic defect tuning of the magnetic structure in bulk crystals Fe$_{1/3+δ}$NbS$_2$ provides a possible new avenue to implement controllable antiferromagnetic spintronic devices.

研究の動機と目的

• 磁性欠陥（Fe空孔および間隙原子）がバルクFe₁/₃₊δNbS₂における磁性基底状態に与える影響を調査すること。
• 過不足および化学计量比に近い単結晶における磁性秩序パラメータおよび波数ベクトルを特定すること。
• 観察された磁性相の調整可能性の起源を、競合するスピン交換相互作用およびRKKYメカニズムの観点から理解すること。
• T_N ~ 45 K近辺で報告された抵抗スイッチングおよび磁気記憶効果と、磁性構造を関連付けること。
• スピントロニクス応用を目的として、van der Waals材料における欠陥工学による反強磁性状態の制御可能性を検討すること。

提案手法

• δ ≈ -0.01（過不足）, δ ≈ 0（化学计量比）, δ ≈ 0.01（過過不足）のFe₁/₃₊δNbS₂試料に対して単結晶中性子回折を実施した。
• 波数ベクトルk₁ = (0.5, 0, 0)およびk₂ = (0.25, 0.5, 0)に対して、既約表現および基底ベクトルを用いて磁性構造因子を計算し、ドメイン平均化および核ピークへの正規化を施した。
• 磁性ピーク強度の決定に、対称性および波数伝達に基づく選択則δ₂ₕδₖおよびδ₂ₕδₕ₊₂ₖを適用した。
• 単位格子体積およびピーク面積を用いた正規化により、計算値と測定値の中性子回折強度を比較し、磁性モーメントの大きさを抽出した。
• 磁化測定（ZFC/FC）を用いて相転移および磁気的異方性を特定し、常磁性領域に対してCurie-Weiss解析を適用した。
• 理論的解析により、調整可能な磁性相が競合する次近隣スピン交換相互作用および振動的RKKYメカニズムに起因することを結びつけた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Fe₁/₃₊δNbS₂におけるFe空孔および間隙原子は、長距離磁性秩序および波数ベクトル選択にどのように影響を与えるか？
• RQ2 化学计量比試料で観察された二つの連続する磁性転移の起源は何か？また、k₁ = (0.5, 0, 0)ピークの強度が上昇・下降を示す理由は何か？
• RQ3 競合するスピン交換相互作用およびRKKYメカニズムは、この系における磁性相の調整可能性をどのように媒介するか？
• RQ4 2次元的van der Waals系において、磁性欠陥は磁性相関を強化するのではなく、抑制する要因となるのか、それとも逆に強化するのか？
• RQ5 以前に報告された抵抗スイッチングおよび磁気記憶効果と、観察された磁性相転移はどの程度相関しているか？

主な発見

• 過不足状態のFe₁/₃₋₀.₀₁NbS₂は、中性子回折および強度解析により確認された、波数ベクトルk₁ = (0.5, 0, 0)を有する長距離反強磁性ストライプ秩序を示す。
• 過過不足状態のFe₁/₃₊₀.０１NbS₂は、波数ベクトルk₂ = (0.25, 0.5, 0)を有するジグザグ反強磁性秩序を示し、ストライプ相とは明確に異なる。
• 化学计量比試料（δ ≈ 0）では、T_N1 ≈ 32 KおよびT_N2 ≈ 45 Kの二つの連続する磁性転移が観察され、k₁ = (0.5, 0, 0)ピークの強度は非単調な変化を示す。
• 過不足試料では1Fe原子あたり1.5(2) μB、過過不足試料では1.3(2) μBの磁性モーメントが測定された。
• 磁化測定により強い一軸異方性が判明し、x > 1/3ではc軸に沿ってθ_cw = -50(2) K、μ_eff = 5.0(3) μB、x < 1/3ではθ_cw = -24(1) K、μ_eff = 5.0(3) μBが得られた。
• k₁ = (0.5, 0, 0)ピークの上昇・下降強度特徴は、競合するスピン交換相互作用と振動的RKKYメカニズムの相互作用に起因し、有効スピン交換結合が変調されているとされる。