[論文レビュー] Highly tunable room-temperature plexcitons in monolayer WSe2 /gap-plasmon nanocavities

Thomas P. Darlington, Mahfujur Rahaman+17 more|arXiv (Cornell University)|Nov 4, 2023

Mechanical and Optical Resonators被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、歪み工学および力/電圧制御ナノキャビティを用いて、モノレイヤーWSe2とギャッププラズモンナノキャビティを結合させることで、室温・リアルタイムでチューナブルなプレックスシトンを実現した。Rabi分裂エネルギーは100 meVを超えており、キャビティパラメータを変更せずに、結合定数とデチューニングの強力で可逆的なチューニングが可能である。これにより、オンチップ極子体応用向けのプレックスシトニックナノ電気機械システム（NEMS）が確立された。

ABSTRACT

The advancement of quantum photonic technologies relies on the ability to precisely control the degrees of freedom of optically active states. Here, we realize real-time, room-temperature tunable strong plasmon-exciton coupling in 2D semiconductor monolayers enabled by a general approach that combines strain engineering plus force- and voltage-adjustable plasmonic nanocavities. We show that the exciton energy and nanocavity plasmon resonance can be controllably toggled in concert by applying pressure with a plasmonic nanoprobe, allowing in operando control of detuning and coupling strength, with observed Rabi splittings >100 meV. Leveraging correlated force spectroscopy, nano-photoluminescence (nano-PL) and nano-Raman measurements, augmented with electromagnetic simulations, we identify distinct polariton bands and dark polariton states, and map their evolution as a function of nanogap and strain tuning. Uniquely, the system allows for manipulation of coupling strength over a range of cavity parameters without dramatically altering the detuning. Further, we establish that the tunable strong coupling is robust under multiple pressing cycles and repeated experiments over multiple nanobubbles. Finally, we show that the nanogap size can be directly modulated via an applied DC voltage between the substrate and plasmonic tip, highlighting the inherent nature of the concept as a plexcitonic nano-electro-mechanical system (NEMS). Our work demonstrates the potential to precisely control and tailor plexciton states localized in monolayer (1L) transition metal dichalcogenides (TMDs), paving the way for on-chip polariton-based nanophotonic applications spanning quantum information processing to photochemistry.

研究の動機と目的

• 2次元遷移金属ジ chalcogenideにおける強プラズモン-励起子結合のリアルタイム・室温チューナビリティを達成すること。
• 結合強度を損なわせることなく、プレックスシトンエネルギー分裂とデチューニングのイン・オペランド制御を可能にするプラットフォームを構築すること。
• 機械的および静電的駆動を用いて、複数サイクルにわたる強力で可逆的なチューニングを実証すること。
• スケーラブルでオンチップ極子体デバイス向けのプレックスシトニックナノ電気機械システム（NEMS）を確立すること。

提案手法

• 局所的な圧力を印加してナノギャップをチューニングするためのプラズモン性ナノプローブを用いる。
• 機械的変形によりモノレイヤーWSe2に歪みを加え、励起子遷移エネルギーを変調する。
• 基板とプラズモン性チップの間に力を加え、電圧バイアスをかけることで、ナノキャビティギャップを動的に制御する。
• ナノフォトンルミネッセンス（nano-PL）、ナノラマン分光法、および電磁気シミュレーションを組み合わせてプレックスシトニック状態を特徴づける。
• 相関力分光法を用いて、チューニング下での極子体バンドおよびダーク状態の進化をマッピングする。
• 電圧制御を統合し、ナノギャップの電気機械的駆動を実証し、NEMS動作を可能にする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モノレイヤーWSe2における強プラズモン-励起子結合は、室温でリアルタイムに動的にチューニング可能か？
• RQ2 歪みおよびナノギャップの変調が、プレックスシトニック状態のエネルギー分裂とデチューニングにどのように影響するか？
• RQ3 キャビティパラメータを調整することで、結合強度をデチューニングとは独立してチューニング可能か？
• RQ4 繰り返しサイクルにおけるチューナブルプレックスシトン状態の安定性および可逆性はどの程度か？
• RQ5 電圧誘起静電的駆動が、ナノギャップおよびプレックスシトン特性をどの程度制御可能か？

主な発見

• 実験的に100 meVを超えるRabi分裂が観測され、プレックスシトニック系における強い結合が確認された。
• 印加圧力により励起子エネルギーとプラズモン共鳴エネルギーが同時に制御可能であり、イン・オペランドデチューニング制御が可能になった。
• デチューニングを著しく変化させることなく、広い範囲で結合定数をチューニング可能であり、プレックスシトンの主要パラメータを独立して制御可能であることが示された。
• 複数回の圧力印加サイクルおよび異なるナノバブル上での繰り返し測定においても、高い安定性を示し、優れた性能を発揮した。
• 基板とプラズモン性チップの間に電圧を印加することで、ナノギャップが直接制御可能であり、システムがプレックスシトニックNEMSとして動作することを確認した。
• ナノギャップおよび歪み関数として、明確な極子体バンドおよびダーク状態が同定・マッピングされ、複雑なプレックスシトニックエネルギー・ランドスケープが明らかになった。