[論文レビュー] Hopping in Disordered Media: A Model Glass Former and A Hopping Model

Thomas B. H. Schroeder|arXiv (Cornell University)|May 8, 2000

Theoretical and Computational Physics参考文献 5被引用数 6

ひとこと要約

本学位論文は、疑似平衡状態下の二成分Lennard-Jonesガラス形成体と格子上の対称的ホッピングモデルの2つのモデルを用いて、不規則媒体におけるホッピング動力学を調査する。本研究では、周期的境界条件を有する有限系における拡散の高精度計算を可能にする速度自己相関（VAC）法を導入し、分形次元 $ D_f = 1.35 $ の場合に、拡散クラスタ近似（DCA）と非常に良好な一致を示し、分形クラスタ上の拡散のDCA像が妥当であることを検証する。

ABSTRACT

Two models involving particles moving by ``hopping'' in disordered media are investigated: I) A model glass-forming liquid is investigated by molecular dynamics under (pseudo-) equilibrium conditions. ``Standard'' results such as mean square displacements, intermediate scattering functions, etc. are reported. At low temperatures hopping is present in the system as indicated by a secondary peak in the distribution of particle displacements during a time interval 't'. The dynamics of the model is analyzed in terms of its potential energy landscape (potential energy as function of the 3N particle coordinates), and we present direct numerical evidence for a 30 years old picture of the dynamics at sufficiently low temperatures. Transitions between local potential energy minima in configuration space are found to involve particles moving in a cooperative string-like manner. II) In the symmetric hopping model particles are moving on a lattice by doing thermally activated hopping over energy barriers connecting nearest neighbor sites. This model is analyzed in the extreme disorder limit (i.e. low temperatures) using the Velocity Auto Correlation (VAC) method. The VAC method is developed in this thesis and has the advantage over previous methods, that it can calculate a diffusive regime in finite samples using periodic boundary conditions. Numerical results using the VAC method are compared to three analytical approximations, including the Diffusion Cluster Approximation (DCA), which is found to give excellent agrement with the numerical results.

研究の動機と目的

• 過冷却液体がガラス転移に近づく際の不規則媒体におけるホッピング動力学を理解すること。
• 周期的境界条件を有する有限で不規則な系における拡散の計算に耐性のある数値的手法を開発すること。
• 直接数値シミュレーションと比較して、拡散クラスタ近似（DCA）のような解析的近似の妥当性を検証すること。
• 対称的ホッピングモデルの力学が、分形次元 $ D_f \approx 1.35 $ の分形拡散クラスタと一貫しているかどうかを調査すること。
• 30年前のガラス形成体のポテンシャルエネルギー障壁の上での協同的ストリング状粒子運動の図式に対する数値的証拠を提供すること。

提案手法

• VAC法は、自己拡散係数 $ D(s) $ を速度自己相関関数から計算し、周期的境界条件を有する有限系における拡散領域の解析を可能にする。
• 対称的ホッピングモデルは、$ \mathcal{D} $ 次元格子上に定義され、マスター方程式に従い、熱的に活性化された近接格子間遷移が支配する。
• 各格子方向における隣接関係を記述する接続行列 $ \mathbf{H}_k $ を構築するために、座標に基づくサイト番号付け方式を用いる。
• VAC法はACMA法と比較され、有限サンプルにおける拡散領域の捉え込みにおいて優れた性能を示す。
• 解析的近似（DCAを含む）を用いて数値結果を解釈し、シミュレーションデータと一致させるために $ D_f $ をフィッティングする。
• 数値結果は複数のサンプルにわたって平均化され、自己平均性および統計的安定性の評価がなされる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 VAC法は、周期的境界条件を有する有限で不規則な系において、拡散領域を正確に捉えることができるか？
• RQ2 拡散クラスタ近似（DCA）は、対称的ホッピングモデルにおける拡散を定量的に正確に記述できるか？
• RQ3 観測された拡散は、パーコレーション理論が予測するように、分形次元 $ D_f \approx 1.35 $ の分形拡散クラスタと一貫しているか？
• RQ4 モデルガラス形成体の力学は、低温において協同的でストリング状の運動を示し、ポテンシャルエネルギー障壁の上での図式と一貫しているか？
• RQ5 固有構造およびそれらの間の遷移は、過冷却液体の力学に果たす役割は何か？

主な発見

• VAC法は、周期的境界条件を有する有限系において、拡散領域を効果的に捉えることに成功し、ACMAのような従来手法の限界を克服した。
• 数値的結果である $ D(s) $ と $ D(\omega) $ は、拡散クラスタ近似（DCA）と非常に良好に一致し、最良のフィットによる分形次元 $ D_f = 1.35 $ が得られた。
• 分形次元 $ D_f = 1.35 $ は、期待されるパーコレーション範囲 $ 1.14 < D_f < 1.7 $ の内側に位置し、DCA像の物理的妥当性を支持する。
• 独立した複数のサンプルにおける $ \mu $-値の分布には系統的バイアスが認められず、サンプル平均化が誤差を導入しないことを確認した。
• モデルガラス形成体は低温でホッピング動力学を示し、変位分布に二次ピークが観察され、固有構造間で協同的ストリング状運動が見られた。
• 有限サイズ効果に対して数値結果が頑健であることが、$ N $-依存性の検証および大規模サンプル平均化によって確認された。