[論文レビュー] Hot Carrier Dynamics in Photoexcited Gold Nanostructures: Role of Interband Excitations and Evidence for Ballistic Transport

Giulia Tagliabue, Adam S. Jermyn+6 more|CaltechAUTHORS (California Institute of Technology)|Aug 7, 2017

GaN-based semiconductor devices and materials参考文献 3被引用数 70

ひとこと要約

本研究は実験と第一原理理論およびボルツマン輸送計算を組み合わせ、20 nmの金ナノ構造体からの高温キャリアの弾道的注入をAu-GaNへ示し、間帯励起効果を強調する。

ABSTRACT

Harnessing short-lived photoexcited electron-hole pairs in metal nanostructures has the potential to define a new phase of optoelectronics, enabling control of athermal mechanisms for light harvesting, photodetection and photocatalysis. To date, however, the spatiotemporal dynamics and transport of these photoexcited carriers have been only qualitatively characterized. Plasmon excitation has been widely viewed as an efficient mechanism for generating non-thermal hot carriers. Despite numerous experiments, conclusive evidence elucidating and quantifying the full dynamics of hot carrier generation, transport, and injection has not been reported. Here, we combine experimental measurements with coupled first-principles electronic structure theory and Boltzmann transport calculations to provide unprecedented insight into the internal quantum efficiency, and hence internal physics, of hot carriers in photoexcited gold (Au)-gallium nitride (GaN) nanostructures. Our results indicate that photoexcited electrons generated in 20 nm-thick Au nanostructures impinge ballistically on the Au-GaN interface. This discovery suggests that the energy of hot carriers could be harnessed from metal nanostructures without substantial losses via thermalization. Measurements and calculations also reveal the important role of metal band structure in hot carrier generation at energies above the interband threshold of the plasmonic nanoantenna. Taken together, our results advance the understanding of excited carrier dynamics in realistically-scaled metallic nanostructures and lay the foundations for the design of new optoelectronic devices that operate in the ballistic regime.

研究の動機と目的

• 光励起金属ナノ構造中の電子と正孔の時空間的ダイナミクスの理解を動機づける。
• 内部量子効率とホットキャリア生成・輸送・注入を支配する物理を定量化する。
• プラズモン励起と間帯遷移が現実的なナノ構造のホットキャリア挙動に与える影響を評価する。

提案手法

• 実験測定と結合した第一原理電子構造理論を組み合わせる。
• ボルツマン輸送計算を用いてホットキャリアダイナミクスをモデル化する。
• 内部量子効率とAu-GaN界面での弾道輸送を分析する。
• 帯間閾値を超えるホットキャリア生成における金属の帯構造の役割を調べる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 20 nmのAuナノ構造で生成された光励起電子はAu-GaN界面に弾道的に衝突するか？
• RQ2 金ナノ構造におけるホットキャリア生成と輸送における間帯励起の役割は何か？
• RQ3 帯間閾値を超えるエネルギーでのホットキャリア生成に対して金属の帯構造はどのように影響するか？

主な発見

• 20 nmのAuナノ構造からのホット電子はAu-GaN界面に弾道的に衝突する。
• 間帯励起はプラズモンの帯間閾値を超えるエネルギー域でホットキャリア生成に重要な役割を果たす。
• 金属の帯構造は関連するエネルギー範囲でホットキャリア生成に顕著に影響する。
• 結果は内部量子効率への洞察と、顕著な熱化損失なしにホットキャリアを利用する可能性を示す。
• 本研究は現実的にスケールされた金属ナノ構造で弾道 regimeで動作するデバイスの設計指針を支持する。