[論文レビュー] Hourglass pore effect and membrane osmotic diode behavior: model and simulations

Patrice Bacchin|arXiv (Cornell University)|Aug 29, 2017

Nanopore and Nanochannel Transport Studies参考文献 36被引用数 5

ひとこと要約

本論文は、逆浸透圧の差によるものではなく、コロイド-膜相互作用に起因する反圧を再定義する、膜ろ過の新規モデルを提案する。膜を調整可能なエネルギー障壁とモデル化することで、例えば時計型の穴を有する構造のように、相互作用を徐々に増大させることで、分離に要するエネルギーコストを低減し、分散型コロイド蓄積を介して効率的な浸透ダイオード挙動を実現できることを示した。

ABSTRACT

A membrane can be represented by an energy landscape that solutes or colloids must cross. A model accounting for the momentum and the mass balances on the membrane energy landscape establishes a new way of writing for the Darcy law. The counter pressure in the Darcy law is no longer written as the result of an osmotic pressure difference but rather as a function of colloid-membrane interactions. Physically, the colloid-membrane interactions are slowing down the colloid velocity thus inducing a relative fluid-colloid motion that in turn leads to the counter pressure. The ability of the model to describe the physics of the filtration is discussed in detail. This model is solved on a simplified energy landscape to derive analytical relationships that describe the selectivity and the counter pressure from ab-initio operating conditions. The model shows that the stiffness of the energy landscape has an impact on the process efficiency: a gradual increase in interactions (like with hourglass pore shape) can reduce the separation energetic cost. It allows the introduction of a new paradigm to increase membrane efficiency: the accumulation that is inherent to the separation must be distributed across the membrane.

研究の動機と目的

• 浸透圧の差を超えて、膜ろ過における反圧の物理的起源を再定式化すること。
• 特に時計型の穴を有する構造のようないくつかの穴の幾何学的形状が、分離効率およびエネルギーコストに与える影響を調査すること。
• コロイド-膜相互作用と膜システム内の流体動力学および選択性を結びつける理論的枠組みを構築すること。
• 膜全体にわたる分散型コロイド蓄積が、効率向上の戦略として有効であるかを検討すること。
• 簡略化されたエネルギー障壁モデルを用いて、作動条件と膜性能との間の解析的関係を確立すること。

提案手法

• 膜のエネルギー障壁上に運動量と質量収支のモデルを定式化し、修正されたダルシーの法則を導出する。
• 従来の浸透圧の差の代わりに、コロイド-膜相互作用力に起因する反圧項を導入する。
• これらの相互作用によって生じる相対的な流体-コロイド運動を、反圧の原因とみなす。
• 簡略化され、調整可能なエネルギー障壁上でモデルを解析的に解き、選択性および反圧の関係を導出する。
• 相互作用の変化の度合いに影響を与えるエネルギー障壁の剛性パラメータを導入し、分離効率に与える影響を定量化する。
• 特に時計型の穴を有する構造において、浸透ダイオード挙動を模擬することで、方向性輸送およびエネルギーコストを評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 コロイド-膜相互作用は膜システム内でどのように反圧を生成するのか。また、従来の浸透圧の定式化に代わって利用可能か。
• RQ2 例えば時計型の穴形状が模倣するように、徐々に増大する相互作用エネルギー障壁が、分離に要するエネルギーコストに与える影響は何か。
• RQ3 局所的蓄積と比較して、膜全体にわたる分散型コロイド蓄積はろ過効率を向上させ得るか。
• RQ4 エネルギー障壁の剛性は、膜の選択性および反圧にどのように影響を与えるか。
• RQ5 このモデルは、非対称膜構造における浸透ダイオード挙動を予測・説明するのにどの程度有効か。

主な発見

• ダルシーの法則における反圧は、コロイド-膜相互作用に起因し、コロイドの速度低下が引き起こす相対的流体-コロイド運動に起因する。
• 時計型の穴形状が模倣するように、相互作用強度を徐々に増大させることで、膜全体にわたるコロイド蓄積が分散され、分離に要するエネルギーコストが低減される。
• 本モデルは、作動条件に基づいて、第一原理から選択性および反圧の解析的表現式を成功裏に導出できた。
• エネルギー障壁の剛性はプロセス効率に直接影響し、より柔ららかく（徐々に変化する）プロファイルが分離エネルギーコストを最小化する。
• 制御可能な相互作用障壁を用いることで、膜に内在的な浸透ダイオード挙動を実現するための設計フレームワークが可能となった。
• 本モデルは、拒絶物質の局所的蓄積から分散蓄積への移行を促進することで、膜効率の新たなパラダイムを提供した。