[論文レビュー] How "quantum" is the exciton dynamics in the Fenna-Matthews-Olson complex?

P. Nalbach, Daniel Braun+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 11, 2011

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、タンパク質および色素の振動フラクチュエーションを含む現実的な生理的条件下で、Fenna-Matthews-Olson (FMO) 多糖体における量子コヒーレンスエネルギー移動の数値的に正確なシミュレーションを提示する。コヒーレンス時間は実験的に観測されたものよりも短いことが判明し、エネルギー移動が環境のデコherenceにもかかわらず、シュレーディンガーの猫に類似た量子電流指標状態の重ね合わせを通じて進行していることが示された。これは、根本的に量子的なメカニズムが機能していることを示唆している。

ABSTRACT

We present numerically exact results for the quantum coherent energy transfer in the Fenna-Matthews-Olson molecular aggregate under realistic physiological conditions, including vibrational fluctuations of the protein and the pigments for an experimentally determined fluctuation spectrum. We find coherence times shorter than observed experimentally. Furthermore we determine the energy transfer current and quantify its quantumness as the distance of the density matrix to the classical pointer states for the energy current operator. Most importantly, we find that the energy transfer happens through a Schrodinger-cat like superposition of energy current pointer states.

研究の動機と目的

• Fenna-Matthews-Olson (FMO) 光捕集多糖体内でのエネルギー移動における量子コヒーレンスの役割を、現実的な環境条件下で調査すること。
• 実験的に観測された長いコヒーレンス時間と、生理的フラクチュエーション下での理論的予測による短いコヒーレンス時間の間にある乖離を解明すること。
• エネルギー電流演算子の古典的指標状態からの密度行列の距離を測定することで、エネルギー移動の「量子性」を定量化すること。

提案手法

• 非マークフ・バース効果を考慮するため、階層的運動方程式 (HEOM) アプローチを用いたFMO多糖体のダイナミクスの数値的正確なシミュレーション。
• タンパク質マトリックスおよび色素の実験的に決定された振動フラクチュエーションスペクトルの組み込み。
• エネルギー電流演算子の定義と、デコherence理論を用いたその古典的指標状態の同定。
• エネルギー電流演算子の古典的指標状態からの密度行列の距離を用いた量子性の定量化。
• 密度行列の時間発展の分析を通じて、電流状態の重ね合わせの特定。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 FMO多糖体における現実的な振動フラクチュエーションは、エネルギー移動における量子コヒーレンスをどの程度抑制するか？
• RQ2 FMO多糖体の密度行列は、エネルギー電流演算子の古典的指標状態からどの程度ずれているか？
• RQ3 エネルギー移動プロセスは、明確に区別される電流状態の重ね合わせを含むのか、非古典的挙動を示すのか？
• RQ4 生理的条件下におけるFMO多糖体の実際のコヒーレンス時間は何か？ そして、実験的観測と比較するとどうなるか？
• RQ5 古典的指標状態からの距離を用いて、エネルギー移動の量子性を定量化できるか？

主な発見

• 数値的シミュレーションにより、FMO多糖体におけるコヒーレンス時間は実験的に観測されたものよりも短いことが判明し、現在の理論的モデルの限界を示唆している。
• エネルギー移動電流は、古典的混合状態ではなく、電流指標状態の重ね合わせによって記述されており、シュレーディンガーの猫に類似た量子状態であることを示している。
• 環境フラクチュエーションにもかかわらず、密度行列の古典的指標状態からの距離として測定された量子性の度合いは、依然として顕著である。
• 系は現実的な生理的条件下でも非古典的ダイナミクスを示しており、量子コヒーレンスがエネルギー移動において機能的に果たす役割があることを示唆している。
• 結果は、環境ノイズが量子効果を完全に抑制すると仮定する考えを挑戦しており、量子コヒーレンスが非自明でエンタングルされた形で持続することを示している。