[論文レビュー] Hybrid KTP-plasmonic nanostructures for enhanced nonlinear optics at the nanoscale

Nicolas Chauvet, Maëliss Ethis de Corny+7 more|arXiv (Cornell University)|Oct 10, 2019

Plasmonic and Surface Plasmon Research参考文献 39被引用数 15

ひとこと要約

本研究では、金またはアルミニウムで作られたプラズモン性ナノアンテナとナノスケールのKTiOPO4（KTP）結晶をハイブリッド化することで、二次高調波発生（SHG）が10–1000倍向上することを示した。増幅効果は金構造におけるプラズモン場の局在化に起因するが、アルミニウムを用いたハイブリッド系では誘電効果に起因する。これは、調整パrameterのない定量的FEMシミュレーションと制御された実験によって確認された。

ABSTRACT

The search for miniaturized components for nonlinear optical processes needs a way to overcome the efficiency loss due to the effective size reduction of the active medium. We investigate here a combination of a nanosized nonlinear dielectric crystal and metallic nanoantennas that benefits from both the intrinsic nonlinear conversion efficiency of the nonlinear medium and the local-field enhancement of plasmonic resonances in metallic nanostructures. Careful comparison between experiments and numerical simulations reveals that the observed 10 to 1000 fold enhancement in Second Harmonic Generation intensity between isolated elements and their hybrid structure can be attributed unequivocally to the field enhancement effect of plasmonic resonances on the nonlinear crystal for gold - crystal structures, while the enhancement observed in aluminum-based hybrid structures is attributed to linear dielectric effect on the plasmonic antennas.

研究の動機と目的

• サイズの縮小に伴う非線形光学素子の効率低下を克服すること。
• ハイブリッドKTP-プラズモン性ナノ構造におけるSHG増幅の物理的起源を特定すること。
• 金およびアルミニウムを用いたハイブリッド系において、プラズモン場増幅と固有の非線形寄与を区別すること。
• 個々の構成要素とハイブリッド構造の間で、定量的かつ再現可能に比較可能なプロトコルの開発。
• 調整パrameterを一切用いない実験データを用いたシミュレーションモデルの妥当性検証により、物理的整合性を確保すること。

提案手法

• ガラス基板上に電子線リソグラフィーを用いてプラズモン性ナノアンテナ（AuまたはAl）をフォーマーし、リフトオフ法を経て結晶を堆積する。
• 事前にパターン処理された基板上にスピンコーティング法でナノサイズのKTP結晶を堆積し、結晶性を確保するための後続酸化処理を施す。
• 有限要素法（FEM）を用いて、基本周波数および高調波周波数におけるマクスウェル方程式を解き、テンソル型誘電関数と非線形感受率を組み込む。
• 金属の非線形極化を記述するためのRudnickとSternのパラメータと、結晶応答に用いるKTPの非線形感受率テンソルを組み込む。
• グリーン関数形式を用いて、光学系を通じたSHG信号の伝搬を解析的に扱い、検出器応答を予測する。
• 個々のハイブリッド構造に対して偏光分析を用いた実験的SHG測定を実施し、幾何的特徴はSEM/AFMで評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ハイブリッドKTP-プラズモン性ナノ構造における観察されたSHG増幅の原因は、プラズモン場増幅か、固有の非線形効果か？
• RQ2 金系およびアルミニウム系ハイブリッド構造は、非線形応答のメカニズムにおいてどのように異なるか？
• RQ3 調整パrameterを一切用いない定量的FEMシミュレーションが、実験的SHG強度をどの程度正確に予測できるか？
• RQ4 分離されたKTP結晶およびプラズモン性アンテナの非線形寄与を分離し、ハイブリッド系と比較可能か？
• RQ5 ハイブリッド構成において、プラズモン材料自体の非線形応答がKTP結晶の応答を上回るか？

主な発見

• 金-KTPハイブリッド構造では、個々の構成要素と比較してSHG強度が10～1000倍向上しており、主にプラズモン場増幅に起因する。
• 金系ハイブリッドでは、局在表面プラズモン共鳴に起因する場の増幅が、KTP結晶上に明確に寄与している。
• アルミニウム系ハイブリッドでは、増幅は非線形プラズモン応答ではなく、プラズモンアンテナの線形誘電効果に起因する。
• 調整パrameterを一切用いない定量的FEMシミュレーションが、実験的SHG強度と一致し、物理的モデルの妥当性が裏付けられた。
• プラズモン性ナノアンテナの近接に配置されたKTP結晶の非線形寄与は、特に金系システムにおいて顕著に増幅された。
• 本研究では、金-KTPハイブリッドではプラズモン場増幅が主導的メカニズムであるのに対し、アルミニウム-KTPハイブリッドでは誘電効果が支配的であることが確認された。