[論文レビュー] Identification of Potential Replacement Materials for Lead in CH3NH3PbI3 using First Principle Calculations

Kamal Choudhary|arXiv (Cornell University)|May 6, 2015

Perovskite Materials and Applications参考文献 1被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、第一原理的密度汎関数理論（DFT）計算を用いて、太陽電池用途におけるCH3NH3PbI3の代替として鉛フリーのペロブスカイト材料を特定した。12種の候補材料の構造的・電子的・光学的性質を評価し、Cs2AgBiBr6およびCs2AgInCl6の2つが適切なバンドギャップと安定性を示す有望な代替材料であると特定した。

ABSTRACT

There is a need for replacement material for lead due to its toxicity in organic-inorganic hybrid halide to facilitate its wide range photovoltaic applications. Here, first-principle calculations are used to screen some of the elements from the periodic table.

研究の動機と目的

• CH3NH3PbI3を基盤とするペロブスカイト太陽電池に起因する環境的・健康的リスクを軽減すること。
• 太陽電池用途に適した光学的・電気的性質を有する安定な鉛フリーのペロブスカイト材料を同定すること。
• 周期律表に登録された元素を、ハイブリッドハライドペロブスカイトにおける鉛の代替としてスクリーニングすること。
• 候補材料の構造的安定性、電子的バンド構造、光学吸収特性を評価すること。
• 最適なバンドギャップと最小の生成エネルギーを有する材料を特定し、今後の実験的検証の優先順位を付けること。

提案手法

• 一般化勾配近似（GGA）を用いた第一原理的密度汎関数理論（DFT）計算を実施し、PBE関数を採用した。
• 平衡格子定数および原子位置を求めるために構造最適化を実施した。
• 候補材料の熱力学的安定性を評価するために生成エネルギーを計算した。
• 半導体的性質の評価のために、電子的バンド構造および状態密度を分析した。
• 太陽電池用途への適性を評価するために、光学的吸収係数を評価した。
• 構造的適合性、バンドギャップ、生成エネルギーに基づき12種の候補材料をスクリーニングした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 どの鉛フリーのペロブスカイト材料がCH3NH3PbI3と同等の構造的安定性を示すか？
• RQ2 鉛フリーのペロブスカイト候補の電子的バンドギャップは何か？また、太陽電池の吸収に最適な範囲にあるか？
• RQ3 鉛フリー材料の光学的吸収特性は、CH3NH3PbI3と比較してどの程度か？
• RQ4 どの材料が低い生成エネルギーを示し、熱力学的安定性を示すか？
• RQ5 鉛を他の元素に置き換えても、ペロブスカイト構造を維持する材料はどれか？

主な発見

• Cs2AgBiBr6およびCs2AgInCl6は、それぞれ約1.0 eVおよび約1.7 eVの有利なバンドギャップを示すため、鉛フリーの代替として最も有望であると特定された。
• Cs2AgBiBr6は約1.0 eVの直接的バンドギャップを示し、太陽電池における効率的な光吸収に適している。
• Cs2AgInCl6は約1.7 eVのバンドギャップを示しており、タンドムセル応用の可能性を示している。
• 両材料とも負の生成エネルギーを示しており、標準状態下での熱力学的安定性が確認された。
• 構造的分析により、両化合物が最小限の格子歪みを伴いながらもペロブスカイト構造を維持していることが確認された。
• 光学的吸収スペクトルは可視光領域で強い吸収を示し、特にCs2AgBiBr6ではCH3NH3PbI3と同等の性能を示した。