[論文レビュー] Illuminating Invisible Grain Boundaries in Coalesced Single-Orientation WS2 Monolayer Films

Danielle Reifsnyder Hickey, Nadire Nayir+10 more|arXiv (Cornell University)|Jun 20, 2020

2D Materials and Applications参考文献 48被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、急速な成長速度によって形成される、従来見えなかった変位格子界を暗所透過電子顕微鏡（DF-TEM）がコalescedされた単一配向WS2モノレイヤーで可視化できることを明らかにした。原子分解能STEMおよびReaxFF分子動力学シミュレーションにより、これらの欠陥は、急速な成長速度に起因して生じることが特定された。本研究は、合成条件と微細組織の直接的な関連を確立し、アングストローム未満の精度でナノスケールの構築ブロックからマクロスケールの膜の特徴が形成されることを示した。

ABSTRACT

Engineering atomic-scale defects is crucial for realizing wafer-scale, single-crystalline transition metal dichalcogenide monolayers for electronic devices. However, connecting atomic-scale defects to larger morphologies poses a significant challenge. Using electron microscopy and atomistic simulations, we provide insights into WS2 crystal growth mechanisms, providing a direct link between synthetic conditions and the microstructure. Dark-field TEM imaging of coalesced monolayer WS2 films illuminates defect arrays that atomic-resolution STEM imaging identifies as translational grain boundaries. Imaging reveals the films to have nearly a single orientation with imperfectly stitched domains. Through atomic-resolution imaging and ReaxFF reactive force field-based molecular dynamics simulations, we observe two types of translational mismatch and discuss their atomic structures and origin. Our results indicate that the mismatch results from relatively fast growth rates. Through statistical analysis of >1300 facets, we demonstrate that the macrostructural features are constructed from nanometer-scale building blocks, describing the system across sub-Ångstrom to multi-micrometer length scales.

研究の動機と目的

• ウェーパースケールで単一配向のWS2モノレイヤーに存在する、従来見えなかった格子界を同定・特徴付けること。
• 遷移金属ジ chalcogenide膜における合成成長条件とその結果生じる微細組織との直接的関連を確立すること。
• 接合したWS2ドメインにおける変位不整合欠陥の原子スケールの起源を理解すること。
• 実験的およびシミュレーション的手法を用いて、成長速度が特定の種類の格子界を形成する役割を定量化すること。
• 2次元材料の微細組織解析において、アングストローム未満から数ミクロンまでのスケールを橋渡しすること。

提案手法

• コalescedされたWS2モノレイヤー内の欠陥アレイを像として撮影するための暗所透過電子顕微鏡（DF-TEM）の使用。
• 格子界の原子構造を特定するための原子分解能走査型透過電子顕微鏡（STEM）の使用。
• 欠陥形成メカニズムをモデル化・分析するためのReaxFF反応力場に基づく分子動力学シミュレーションの使用。
• 1,300以上の結晶面を統計的に分析し、マクロスケールの形態とナノスケールの欠陥を関連付ける。
• 実験的および計算的手法を統合し、成長速度と欠陥の種類・分布の関連を明らかにする。
• 電子顕微鏡および原子論的シミュレーションを用いて、膜成長過程におけるドメイン境界の進化をマッピングする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ほぼ単一配向成長にもかかわらず、コalescedされたWS2モノレイヤーに変位格子界が形成される原因は何ですか？
• RQ2 成長速度は、WS2膜における欠陥の種類と分布にどのように影響しますか？
• RQ3 膜中に観察された2種類の明確に異なる変位不整合の原子スケール構造は、それぞれどのような特徴を持っていますか？
• RQ4 ナノスケールの構築ブロックが、2次元モノレイヤー膜のマクロスケール微細組織にどの程度影響を与えますか？
• RQ5 暗所TEMは、従来の高分解能像では見えない格子界を効果的に可視化できるでしょうか？

主な発見

• DF-TEMは、コalescedされたWS2モノレイヤーにおいて従来見えなかった欠陥アレイを成功裏に可視化し、変位格子界を明らかにした。
• 原子分解能STEMにより、格子界に存在する2種類の明確に異なる変位不整合の原子配列が同定された。
• ReaxFFシミュレーションにより、急速な成長速度がこれらの変位不整合欠陥の主な原因であると示された。
• 1,300以上の結晶面を対象とした統計的分析により、マクロスケールの膜の特徴がナノメートルスケールの構築ブロックから構成されていることが確認された。
• 本研究では、アングストローム未満から数ミクロンまでのスケールにわたり、合成条件と微細組織の直接的相関関係を確立した。
• 膜はほぼ単一配向成長を示すが、接合過程における欠陥形成のため、完全に接合されていないドメインが存在する。