[論文レビュー] Imaging Light-Induced Migration of Dislocations in Halide Perovskites with 3D Nanoscale Strain Mapping

Kieran W. P. Orr, Jiecheng Diao+15 more|arXiv (Cornell University)|Apr 19, 2023

Optical Coherence Tomography Applications被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、蛍光体ヒドライトペロブスカイト微結晶内の3次元ナノスケールひずみ場を可視化するために、インサイト・シンクロトロン・ブラッグコherent回折イメージング（BCDI）を用いた。その結果、光照射によって〈100〉および〈110〉エッジ・ディスロケーションが数百度ナノメートルにわたって移動することが明らかになった。本研究は、ディスロケーションの運動とひずみの不均一性が、光照射によって動的に駆動され、材料の劣化および物性の変化と強く相関することを示している。

ABSTRACT

In recent years, halide perovskite materials have been used to make high performance solar cell and light-emitting devices. However, material defects still limit device performance and stability. Here, we use synchrotron-based Bragg Coherent Diffraction Imaging to visualise nanoscale strain fields, such as those local to defects, in halide perovskite microcrystals. We find significant strain heterogeneity within MAPbBr$_{3}$ (MA = CH$_{3}$NH$_{3}^{+}$) crystals in spite of their high optoelectronic quality, and identify both $\langle$100$ angle$ and $\langle$110$ angle$ edge dislocations through analysis of their local strain fields. By imaging these defects and strain fields in situ under continuous illumination, we uncover dramatic light-induced dislocation migration across hundreds of nanometres. Further, by selectively studying crystals that are damaged by the X-ray beam, we correlate large dislocation densities and increased nanoscale strains with material degradation and substantially altered optoelectronic properties assessed using photoluminescence microscopy measurements. Our results demonstrate the dynamic nature of extended defects and strain in halide perovskites and their direct impact on device performance and operational stability.

研究の動機と目的

• 高品質なハライドペロブスカイト微結晶内のナノスケールひずみ場を3次元ナノスケール分解能で可視化すること。
• 作動条件下における拡張欠陥（例えばディスロケーションなど）の動的挙動を調査すること。
• ペロブスカイトにおける発光特性の劣化と関連して、ディスロケーションのダイナミクスおよびひずみの不均一性を相関させること。
• ナノスケールのひずみおよび欠陥の移動性がデバイスの安定性と性能を制限する役割を理解すること。
• X線および光誘発損傷と、ディスロケーション密度およびひずみの増加との因果関係を確立すること。

提案手法

• ナノメートル分解能を有する3次元原子的変位場を再構築するために、シンクロトロンを用いたブラッグコherent回折イメージング（BCDI）を採用した。
• リアルタイムの欠陥ダイナミクスを調査するために、連続可視光照射下でのインサイトBCDI測定を実施した。
• 制御された損傷を誘発するためX線ビーム照射を実施し、ディスロケーション形成およびひずみとの相関を検討した。
• 損傷前後における発光特性の評価のために、ハイパースペクトルおよびコアラス光励起分光法を用いた。
• 複雑な回折パターンを3次元変位マップに再構築するために、位相再構築アルゴリズムを適用した。
• ディスロケーション周囲のひずみ場を分析し、特徴的なひずみシグネチャーにより〈100〉および〈110〉エッジ・ディスロケーションを同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ハライドペロブスカイト微結晶内のディスロケーションは、連続的光照射下でどのように変化するか？
• RQ2 3次元的空間的範囲および光誘発ディスロケーション移動の性質は何か？
• RQ3 ナノスケールのひずみ場は、〈100〉および〈110〉エッジ・ディスロケーションのような欠陥タイプとどのように相関するか？
• RQ4 X線ビーム照射は、どの程度ディスロケーションの形成およびひずみの不均一性を誘発するか？
• RQ5 ディスロケーション密度およびひずみの変化は、光励起発光などの発光特性の変化とどの程度相関するか？

主な発見

• 高品質なMAPbBr3微結晶においても、顕著なひずみの不均一性が観察されたが、これは巨視的欠陥が存在しない状態でも成立した。
• 3次元的な局所的ひずみ場を通じて、〈100〉および〈110〉エッジ・ディスロケーションが明確に同定された。
• 連続的光照射下で、ディスロケーションが300 nmを超える距離にわたって移動したことが確認され、動的欠陥運動が示された。
• X線ビーム照射により材料の劣化が誘発され、ディスロケーション密度の増加およびナノスケールひずみの上昇と相関した。
• 光励起分光法により、X線損傷を受けた結晶では発光特性に顕著な変化が認められ、欠陥の蓄積と関連していた。
• 本結果は、拡張欠陥およびひずみが静的ではなく、作動条件下で積極的に変化することを示しており、デバイスの安定性に直接的な影響を与えている。