[論文レビュー] Imaging mesoscopic nuclear spin noise with a diamond magnetometer

Carlos A. Meriles, Liang Jiang+5 more|Digital Access to Scholarship at Harvard (DASH) (Harvard University)|Apr 30, 2010

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、ナノスケール分解能で密度の高いプロトン化試料におけるミクロ的核スピンノイズをイメージングするためのダイヤモンド窒素空位（NV）センターマグネトメータを提示する。核スピン集合が生成する古典的双極子場の量子強化検出を活用することで、室温実験と整合する信号対ノイズ比を達成し、相関関数再構成による高分解能で空間的に分解能のある核スピン分光法を可能にする。

ABSTRACT

Magnetic Resonance Imaging (MRI) can characterize and discriminate among tissues using their diverse physical and biochemical properties. Unfortunately, submicrometer screening of biological specimens is presently not possible, mainly due to lack of detection sensitivity. Here we analyze the use of a nitrogen-vacancy center in diamond as a magnetic sensor for nanoscale nuclear spin imaging and spectroscopy. We examine the ability of such a sensor to probe the fluctuations of the "classical" dipolar field due to a large number of neighboring nuclear spins in a densely protonated sample. We identify detection protocols that appropriately take into account the quantum character of the sensor and find a signal-to-noise ratio compatible with realistic experimental parameters. Through various example calculations we illustrate different kinds of image contrast. In particular, we show how to exploit the comparatively long nuclear spin correlation times to reconstruct a local, high-resolution sample spectrum.

研究の動機と目的

• サブミクロンスケールの生物学的試料に対する従来のMRIおよびNMRの感度制限を、単一のNVセンサを量子磁気センサとして用いることで克服すること。
• 静的磁化ではなく、高密度核スピン集合が生成する古典的双極子場の揺らぎを検出することで、ナノスケールの核スピンイメージングを可能にすること。
• 核スピン系を古典的として取り扱う一方で、NVセンサの量子的性質を考慮した検出プロトコルの開発。
• 相関関数再構成を用いた画像コントラスト機構および局所的核スピン分光法の実証。
• 室温動作および5 nm空間分解能を含む現実的な実験パラメータ下での実現可能性の確立。

提案手法

• 室温下で1 msを超える長いコherenct時間を持つダイヤモンド内の窒素空位（NV）センタを、近接する核スピンからの磁場を検出する量子センサとして使用。
• 励起と測定の位相シフトを伴う動的カップリングシーケンスを用い、NVセンタの蛍光の揺らぎを測定し、核スピンに起因する磁場に敏感な信号を取得。
• 信号対ノイズ比（SNR）を、平均蛍光と蛍光分散という2つの観測量として分析し、量子測定理論から導出されたSNR式を用いる。
• 核スピン系を古典的集合としてモデル化し、揺らぐ双極子場を生成するが、NVセンタは2準位系として量子力学的に取り扱う。
• 2つの検出方式（式10：光子数平均、式18：蛍光分散）のSNR式を導出し、現実的なパラメータと整合することを示す。
• 時間経過に伴う位相揺らぎの分析を通じて、局所的核スピン相関関数およびスペクトルを再構成可能にし、分光的コントラストを実現。

Figure 1: (a) Basic diamond-based magnetometry pulse sequence. (b) With the NV center at the reference frame origin, the grayscale indicates the relative contribution to field fluctuations from spins in a uniformly dense film. (c) In units of the relative radial coordinate $s/d$ , the upper set of c

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 室温下で、高密度プロトン化試料からのミクロ的核スピンノイズを、単一のNVセンサが十分な信号対ノイズ比で検出可能か？
• RQ2 NVセンサの量子的性質が、核スピン揺らぎの最適検出プロトコルにどのように影響を与えるか？
• RQ3 走査型NVセンサを用いた核スピンノイズの時間的相関から、どのような画像コントラスト機構を抽出できるか？
• RQ4 NVベースの測定から、局所的核スピン相関関数およびスペクトルを再構成可能か？
• RQ5 このようなナノスケールNMRイメージング方式における空間分解能および感度の実用的限界は何か？

主な発見

• NV蛍光分散を用いた核スピンノイズ検出の信号対ノイズ比（SNR）は、検出光子数αを用いて約0.1⟨ϕ²⟩√αに達し、現実的な条件下での実現可能性を示す。
• 励起パルスとプロジェクションパルス間の位相差θが(2k+1)π/2のとき、古典的ノイズと量子的ノイズのトレードオフにより、信号は核磁場揺らぎに対して感度を失う。
• θ = kπのとき、蛍光分散信号は核スピン揺らぎに対して最大感度を示し、量子的投影ノイズが存在してもセンサ出力に顕著な変化を示す。
• 本手法により、局所的核スピン相関関数の再構成が可能であり、これをフーリエ変換することで空間的に分解能のある核スピンスペクトルが得られる。
• 理論的計算により、現在の実験パラメータを用いて、室温またはその周辺で約5 nm分解能の2次元核スピンイメージングが可能であることが示された。
• 本手法は、スピン密度、相関時間、スペクトル特徴といった複数のコントラストメカニズムを提供し、複雑な生物学的または有機材料のイメージングに不可欠である。

Figure 2: (Upper left insert) High-resolution SEM image of fixated E. Coli . Brighter (darker) regions correlate with high (low) spin density. (Main images) ‘Raster scan’ reconstructions of the corresponding 2D spin lattice. The color code gauges the average NV center fluorescence as determined afte