[論文レビュー] Imaging the evolution of metallic states in a spin-orbit interaction driven correlated iridate

Yoshinori Okada, Daniel Walkup+10 more|arXiv (Cornell University)|Mar 25, 2013

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 31被引用数 34

ひとこと要約

本研究は走査トンネル分光法を用いてSr3Ir2O7の空間的に分解能のある電子構造をマッピングし、スピン-軌道結合と相関効果によって駆動される130 meVの電荷ギャップを明らかにした。また、斜方酸素空孔が主要な欠陥であり、スペクトル重みをギャップ領域に再分配することで、酸化イリジウム系における絶縁体から金属状態への遷移を可能にするメカニズムを特定した。

ABSTRACT

The Ruddlesden-Popper (RP) series of iridates (Srn+1IrnO3n+1) have been the subject of much recent attention due to the anticipation of emergent physics arising from the cooperative action of spin-orbit (SO) driven band splitting and Coulomb interactions[1-3]. However an ongoing debate over the role of correlations in the formation of the charge gap and a lack of understanding of the effects of doping on the low energy electronic structure have hindered experimental progress in realizing many of the predicted states[4-8] including possible high-Tc superconductivity[7,9]. Using scanning tunneling spectroscopy we map out the spatially resolved density of states in the n=2 RP member, Sr3Ir2O7 (Ir327). We show that the Ir327 parent compound, argued to exist only as a weakly correlated band insulator in fact possesses a substantial ~130meV charge excitation gap driven by an interplay between structure, SO coupling and correlations. A critical component in distinguishing the intrinsic electronic character within the inhomogeneous textured electronic structure is our identification of the signature of missing apical oxygen defects, which play a critical role in many of the layered oxides. Our measurements combined with insights from calculations reveal how apical oxygen vacancies transfer spectral weight from higher energies to the gap energies thereby revealing a path toward obtaining metallic electronic states from the parent-insulating states in the iridates.

研究の動機と目的

• Sr3Ir2O7の電子的基底状態の性質について長年の論争を解消すること、特にそれがモット絶縁体かバンド絶縁体かであるかを明らかにすること。
• ルドルスデン＝パウアー系酸化イリジウム系列における電磁相関とスピン-軌道結合が電荷ギャップを形成する役割を理解すること。
• 特に斜方酸素空孔を含む欠陥工学が、低エネルギー電子構造に与える影響を調査し、金属的状態を可能にする仕組みを解明すること。
• 構造的欠陥と相関イリジウム系における金属的性質の出現を結びつける直接的な実験的証拠を提供すること。
• スピン-軌道結合、電子相関、および格子歪みの間の相互作用が、電子的相転移を決定づける仕組みを明確にすること。

提案手法

• Sr3Ir2O7の空間的に分解能のある状態密度（DOS）をマッピングするために、高分解能走査トンネル分光法（STS）を用いた。
• 原子スケールでのイメージングを用い、欠落した斜方酸素欠陥の存在と局所的電子構造の変動を相関させた。
• 実験的STSデータと第一原理計算を組み合わせ、酸素空孔がスペクトル重みの再分配に与える影響をモデル化した。
• 異なる欠陥構造における電荷励起ギャップの進化を分析し、ギャップ抑制のメカニズムを特定した。
• 電子構造の空間的非一様性をマッピングすることで、内在的電子的挙動と欠陥由来の効果を区別した。
• 斜方酸素空孔のシグナルの同定を、局所的電子的応答を解釈するための重要な基準点として用いた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 スピン-軌道結合と相関効果の影響下で、Sr3Ir2O7の真の電子的基底状態は絶縁体か金属的かであるか？
• RQ2 斜方酸素空孔は、Sr3Ir2O7におけるスペクトル重み分布と電荷ギャップの大きさにどのように影響を与えるか？
• RQ3 酸素空孔などの欠陥が、酸化イリジウム系における絶縁体から金属的状態への遷移をどの程度媒介するか？
• RQ4 実際の物質系において、スピン-軌道結合、電子相関、および格子歪みの相互作用を実験的に定量的に評価できるか？
• RQ5 局所的電子的非一様性は、相関イリジウム系の内在的電子的性質を隠すか、または露呈させる役割を果たすか？

主な発見

• 母体化合物であるSr3Ir2O7は、スピン-軌道結合、電子相関、および格子構造の相乗効果によって駆動される130 meVの電荷励起ギャップを示した。
• 斜方酸素空孔がギャップ領域へのスペクトル重み移動の主因であることが同定された。これによりギャップエネルギーが効果的に低下した。
• 欠陥は、高エネルギー状態からのスペクトル重みの再分配によって、局所的に金属的状態を誘発し、もともと絶縁的であった領域に金属的挙動を可能にした。
• 電子構造の空間的非一様性は内在的ものではなく、主に斜方酸素空孔の存在と分布に強く依存している。
• 本研究は、制御された欠陥工学を用いて、酸化イリジウム系における絶縁体から金属的状態への直接的な実験的経路を確立した。
• 第一原理計算は実験的結果を支持しており、酸素空孔が有効ギャップを低下させ、低エネルギー領域のスペクトル重みを増強することを確認した。