[論文レビュー] Impact of environment on dynamics of exciton complexes in a WS$_2$ monolayer

Tomasz Jakubczyk, Karol Nogajewski+5 more|arXiv (Cornell University)|Sep 8, 2017

2D Materials and Applications被引用数 9

ひとこと要約

本研究では、300 nmの空間分解能を達成した位相感受性四波混合顕微鏡を用いて、WS₂モノレイヤーにおける励起子複合体のダイナミクスがフォノンとの相互作用および暗黒励起子状態への緩和によって支配されていることが明らかになった。低温および弱い不純度条件下では、励起子は1.3 ± 0.2 psという記録的なバルクコherence時間を見示し、放射的制限された位相崩壊と環境による位相崩壊が最小限に抑えられた長期にわたるバルク極化を示している。

ABSTRACT

Scientific curiosity to uncover original optical properties and functionalities of atomically thin semiconductors, stemming from unusual Coulomb interactions in the two-dimensional geometry and multi-valley band structure, drives the research on monolayers of transition metal dichalcogenides (TMDs). While recent works ascertained the exotic energetic schemes of exciton complexes in TMDs, we here employ four-wave mixing microscopy to indicate that their subpicosecond dynamics is determined by the surrounding disorder. Focusing on a monolayer WS$_2$, we observe that exciton coherence is lost primarily due to interaction with phonons and relaxation processes towards optically dark excitonic states. Notably, when temperature is low and disorder weak excitons large coherence volume results in huge oscillator strength, allowing to reach the regime of radiatively limited dephasing and we observe long valley coherence. We thus elucidate the crucial role of exciton environment in the TMDs on its dynamics and show that revealed mechanisms are ubiquitous within that family.

研究の動機と目的

• モノレイヤーWS₂における励起子複合体のダイナミクスに及ぼす環境要因（温度、不純度、誘電スクリーニング）の役割を調査すること。
• 常態非線形分光法の限界を克服し、励起子の位相崩壊および励起子集団の崩壊をマイクロメートル未満の空間分解能でプローブすること。
• スペクトル干渉計とラマン量子ビーツを用いて、バルク内およびバルク間の三価イオン状態を解明・区別すること。
• 不均一な幅が小さく、弱い不純度条件下でのWS₂モノレイヤーにおけるバルクコherence時間の測定。
• 位相的非線形顕微鏡法が2次元半導体およびヘテロ構造におけるナノスケール光学的性質をプローブする有効なツールであることを確立すること。

提案手法

• 従来のFWMの diffraction limit を超える300 nmの空間分解能を達成するため、四波混合（FWM）顕微鏡装置に位相感受性の混合検出を採用した。
• 可変周波数の光パラメトリック発振器（OPO）を用い、約590 nm（励起子）および約600 nm（三価イオン）に中心を持つ3つの超短パルス（120 fs）を生成し、遅延τ₁₂およびτ₂₃を調整した。
• 音響光デバイスを用いて、異なるRF周波数でパルス列の位相を変調し、基準ビームとの干渉により位相ロック検出を実現した。
• FWM信号に対してスペクトル干渉計を適用し、振幅および位相を同時に取得することで、位相崩壊時間T₂、励起子集団の崩壊時間T₁、不均一な幅σを抽出した。
• バルク内およびバルク間の三価イオン間のラマン量子ビーツを用いて、バルクコherenceの位相崩壊時間T₂^valleyを抽出した。
• 温度依存測定（5 K）を実施し、フォノン誘起の位相崩壊を分離し、熱的効果がコherenceに与える影響を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 局所環境（特に不純度および温度）は、モノレイヤーWS₂における励起子複合体の位相崩壊ダイナミクスにどのように影響を与えるか？
• RQ2 フォノンおよび暗黒励起子状態への緩和は、励起子のコherence時間にどのように寄与しているか？
• RQ3 不均一な幅が小さく、弱い不純度条件下で、WS₂におけるバルクコherence時間は延長可能か？
• RQ4 バルク内およびバルク間の三価イオン状態は、FWM応答にどのように寄与しており、非線形顕微鏡法によってスペクトル的に解離可能か？
• RQ5 ナノスケール分解能を有する位相的非線形顕微鏡法は、2次元半導体における光学的コherenceと構造的性質の相乗的相互作用をどの程度までプローブできるか？

主な発見

• 低温（5 K）および弱い不純度条件下で、WS₂モノレイヤーにおけるバルクコ位相崩壊時間T₂^valleyは1.3 ± 0.2 psに達し、放射的制限された位相崩壊を示している。
• 励起子のコherenceは主にフォノンとの相互作用および光学的に暗黒な励起子状態への緩和によって失われるが、特に高温条件下で顕著である。
• WS₂におけるFWM応答は、従来の量子井戸と比較して顕著に大きく、ナノスケールでピコ秒未満のダイナミクスを高感度で検出可能である。
• ラマン量子ビーツを用いて、バルク間およびバルク内の二つの明確な三価イオン状態が同定され、理論的予測と整合するエネルギー分裂が得られた。
• 不均一な幅σはスペクトル的に解像され、弱い不純度領域では最小限に抑えられており、長寿命のバルクコherenceの観測が可能となった。
• 本研究は、浅い不純度ポテンシャルが、最近の理論的予測と一致してバルクコherenceの維持に重要な役割を果たしていることを確認した。