[論文レビュー] Impact of misfit strain on the properties of tetragonal Pb(Zr,Ti)O3 thin film heterostructures

Ludwig Geske, Burç Mısırlıoğlu+3 more|Sabanci University|Mar 19, 2008

Ferroelectric and Piezoelectric Materials参考文献 45被引用数 13

ひとこと要約

本研究は、テトラゴナル Pb(Zr,Ti)O3 (PZT) 薄膜ヘテロ構造における格子不適合ひずみが、強誘電性および誘電的性質に与える影響を調査する。SrTiO3 サブストレート上にPZT二重膜を用い、パルスレーザー堆積法を用いて層の順序を変化させることで、不適合ひずみ、不純物欠陥密度およびa/cドメイン構造を制御した。その結果、強いひずみ依存性の極化および誘電的応答が明らかになり、熱力学的モデルによりLandau-Ginzburg-Devonshireフレームワークを用いて実験的傾向を説明した。

ABSTRACT

Heterostructures consisting of PbZr0.2Ti0.8O3 and PbZr0.4Ti0.6O3 films grown on a SrTiO3 (100) substrate with a SrRuO3 bottom electrode were prepared by pulsed laser deposition. Using the additional interface provided by the ferroelectric bilayer structure and changing the sequence of the layers, the dislocation content and domain patterns were varied. The resulting microstructure was investigated by transmission electron microscopy. Macroscopic ferroelectric measurements have shown a large impact of the formation of dislocations and the a/c domain structure on the ferroelectric polarization and dielectric constant. A thermodynamic analysis using the LANDAU-GINZBURG-DEVONSHIRE approach that takes into account the ratio of the thicknesses of the two ferroelectric layers and electrostatic coupling is used to describe the experimental data.

研究の動機と目的

• PZT薄膜ヘテロ構造における不適合ひずみが強誘電性および誘電的性質に与える影響を理解すること。
• 二重膜PZT構造における層の順序に応じた不純物欠陥密度およびa/cドメインパターンの進化を調査すること。
• 微視的構造的特徴（不純物欠陥、ドメイン構造）とマクロな強誘電的挙動との相関を特定すること。
• 層厚比および電気的結合効果を考慮したLandau-Ginzburg-Devonshireアプローチに基づく熱力学的モデルを構築すること。
• ひずみ依存性の理論的枠組みを用いて、実験的極化および誘電率データを説明すること。

提案手法

• PbZr0.2Ti0.8O3およびPbZr0.4Ti0.6O3の組成比を変化させたPZT二重膜を、SrRuO3下電極を有するSrTiO3 (100) サブストレート上にパルスレーザー堆積法で成長させた。
• 層の順序を体系的に変化させることで、界面ひずみおよび不純物欠陥密度を制御した。
• 透過型電子顕微鏡（TEM）を用いて、不純物欠陥密度およびドメインパターンを含む微細構造を分析した。
• マクロな強誘電的測定を実施し、ひずみおよび微細構造に応じた極化および誘電率の関数関係を評価した。
• 厚さ比の異なる2つの強誘電体層および電気的結合効果を組み込んだ、Landau-Ginzburg-Devonshire（LGD）理論に基づく熱力学的モデルを適用した。
• 理論的予測と実験データを比較することで、モデルがひずみ依存性の強誘電的挙動を記述する能力を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 格子不適合による不適合ひずみが、PZT薄膜ヘテロ構造における強誘電的極化にどのように影響を与えるか？
• RQ2 不純物欠陥密度およびa/cドメイン構造が、誘電および強誘電的性質をどのように調整するか？
• RQ3 異なる組成を有するPZT層の順序が、微細構造の進化およびひずみ緩和にどのように影響を与えるか？
• RQ4 Landau-Ginzburg-Devonshireフレームワークが、観察されたひずみ依存性マクロな性質をどの程度正確に記述できるか？
• RQ5 電気的結合および相対的な層厚さ比が、有効な極化および誘電的応答にどのように影響を与えるか？

主な発見

• 不純物欠陥の形成は、強誘電的極化および誘電率を顕著に低下させ、ひずみ誘発性の強誘電的性能劣化を示している。
• ひずみおよび層順序に影響を受けるa/cドメイン構造は、マクロな極化応答を決定づける重要な役割を果たしている。
• 厚いPZT層と薄い層の比率が高いほど極化が向上し、厚さ比が設計の重要なパrameterであることが示唆された。
• 電気的結合および厚さ比を含めたLandau-Ginzburg-Devonshireモデルは、実験データをうまく記述できた。
• TEM分析により、層順序が不純物欠陥密度およびドメインパターンの形態を直接制御していることが確認され、微細構造とマクロな性質の関連が裏付けられた。
• 本研究は、ヘテエピタキシャル層設計によるひずみ工学が、PZT薄膜における強誘電的および誘電的応答を調整可能であることを示した。