[論文レビュー] Impact of the Ga flux incidence angle on the growth kinetics of self-assisted GaAs nanowires on Si(111)

Marco Vettori, Alexandre Danescu+4 more|arXiv (Cornell University)|Jul 7, 2019

Nanowire Synthesis and Applications参考文献 42被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、分子線エpitaxy（MBE）におけるガリウム（Ga）フラックスの入射角が、Si(111)上での自己補助的GaAsナノワイヤの成長キネティクスに顕著な影響を及ぼすことを示している。27.9°および9.3°の異なる角度で設置された2つのGaセルを用いることで、表面および側面における拡散を通じたGa原子種（adatom）供給が入射角に依存することを実証し、ナノワイヤの長さ、直径、ドロップレット形状に顕著な差が生じることを明らかにした。これは、正確なナノワイヤ幾何学的制御のためのこれまでに無視されてきた重要なパラメータであることを示している。

ABSTRACT

In this work we show that the incidence angle of group-III elements fluxes plays a significant role on the diffusion-controlled growth of III-V nanowires (NWs) by molecular beam epitaxy (MBE). We present a thorough experimental study on the self-assisted growth of GaAs NWs by using a MBE reactor equipped with two Ga cells located at different incidence angles with respect to the surface normal of the substrate, so as to ascertain the impact of such a parameter on the NW growth kinetics. The as-obtained results show a dramatic influence of the Ga flux incidence angle on the NW length and diameter, as well as on the shape and size of the Ga droplets acting as catalysts. In order to interpret the results we developed a semi-empirical analytic model inspired by those already developed for MBE-grown Au-catalyzed GaAs NWs. Numerical simulations performed with the model allow to reproduce thoroughly the experimental results (in terms of NW length and diameter and of droplet size and wetting angle), putting in evidence that under formally the same experimental conditions the incidence angle of the Ga flux is a key parameter which can drastically affect the growth kinetics of the NWs grown by MBE.

研究の動機と目的

• 分子線エpitaxy（MBE）を用いて、Si(111)上での自己補助的GaAsナノワイヤの成長キネティクスに及ぼすGaフラックス入射角の影響を調査すること。
• 他の条件が同一であるにもかかわらず、Gaフラックス入射角の変化がナノワイヤの軸方向および径方向成長速度に与える影響を特定すること。
• 観察されたナノワイヤの形状およびドロップレット特性の差に起因する物理的メカニズム、特にGa原子種供給経路を同定すること。
• フラックス入射角がドロップレットへのGa供給に与える影響を考慮した半経験的モデルを構築し、実験結果を説明できるかを検証すること。

提案手法

• 同一の顕在フラックス率（0.5 ML/s）のもとで、27.9°（Ga(5)）および9.3°（Ga(7)）の入射角を持つ二重Gaセルを備えたMBE反応器を用い、GaAsナノワイヤを成長させた。
• 各Gaセルを用いて、時間（5–80分）を変化させた系統的な成長実験を実施し、軸方向および径方向の成長キネティクスを解析した。
• 走査型電子顕微鏡（SEM）およびドロップレット形状解析を用いて、ナノワイヤの長さ、直径、および濡れ角を評価した。
• 基板表面およびナノワイヤの側面からのGa原子種の拡散を考慮した半経験的解析モデルを構築し、フラックス入射角の影響を組み込んだ。
• ナノワイヤ長、直径、ドロップレットサイズ、および濡れ角の実験的傾向を再現するための数値シミュレーションを実施した。
• 特に、ナノワイヤ長が側面におけるGa原子種拡散長を上回るときの遷移に注目し、シミュレーション結果と実験データを比較してモデルを検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Gaフラックスの入射角は、Si(111)上での自己補助的GaAsナノワイヤの軸方向および径方向成長速度にどのように影響を与えるか？
• RQ2 特にGa原子種供給経路としての物理的メカニズムは何か？　異なるフラックス入射角におけるナノワイヤ形状およびドロップレット形状の差に起因する要因は何か？
• RQ3 同一の顕在フラックス率であるにもかかわらず、Ga(7)セル（9.3°）はGa(5)セル（27.9°）よりも短いナノワイヤを生成する理由は何か？
• RQ4 基板およびナノワイヤの側面におけるGa原子種拡散長が、ドロップレットへの供給およびそれによる成長キネティクスに及ぼす影響の程度はどの程度か？
• RQ5 フラックス入射角の影響を考慮した半経験的モデルは、自己補助的GaAsナノワイヤの実験的成長挙動を正確に再現できるか？

主な発見

• Gaフラックス入射角はナノワイヤ長および直径に顕著な影響を及ぼし、80分の成長後、Ga(7)AsナノワイヤはGa(5)Asナノワイヤよりも顕著に短いことが判明した。
• 短時間成長（≤30分）では両セル間でナノワイヤ長に差は認められなかったが、長時間成長では差が顕著に現れ、時間および幾何学的要因に依存する効果であることが示された。
• 成長時間とともにドロップレットの濡れ角が増加し、Ga(7)セルではより大きな値を示した。これは、供給ダイナミクスの変化に起因するドロップレット形状および体積の変化を示唆している。
• 観察された差の主なメカニズムは、表面および側面における拡散を通じた入射角依存的Ga原子種供給であり、特にナノワイヤ長が側面におけるGa原子種拡散長を超える場合に顕著に現れる。
• モデルの結果から、ナノワイヤ長が側面における拡散長を超えると、側面拡散がGa供給の主要経路となり、その効率はフラックス入射角に依存することが明らかになった。
• 本研究では、自己補助的MBE成長において、Gaフラックスの入射角がナノワイヤの幾何学的形状および成長キネティクスを制御する上で極めて重要であり、かつこれまでに無視されてきたパラメータであることが実証された。